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酸性气体(H_2S,CO_2)的脱除及其气液传质特性的研究

陆建刚  
【摘要】:H_2S和CO_2是最常见的两种酸性气体,在天然气、炼厂气和合成气等工艺混合气净化过程中,以及工业排放尾气中,H_2S是必须去除的气体,无论是工艺气流再加工后续工段的要求,还是尾气排放环保标准的要求,H_2S的含量都控制十分严格;CO_2是温室气体的主要对象,回收和减少工业尾气中的CO_2排放是缓解“温室效应”有效手段之一。有机醇胺吸收剂脱除酸性气体是目前最有效的方法之一。本工作以气液传质理论为基础,围绕酸性气体(H_2S和CO_2)的脱除,开发高性能复合溶剂为主线,针对不同的混合气对象和性质,采用填料柱和膜接触器为吸收反应器,研究H_2S和CO_2酸性气体传质过程和特性,重点研究:1) 空间位阻胺复合溶液选择性吸收H_2S;2) MDEA基复合溶液和氨基酸基复合溶液的开发,复合溶液在膜接触器中吸收CO_2过程中对传质的增强作用和对疏水性聚丙烯膜结构形态的影响,通过数学模型对传质增强作用和形态影响进行表征。 复合溶液的高选择性可达到节能降耗和获得高纯度气体产品的目的,这在能源紧缺和消耗巨大的今天具有特别重要的意义。研究工作分别采用静态评价装置和动态评价装置,以有机醇胺与酸性气体H_2S和CO_2反应机理为基础,研究添加空间位阻胺的复合溶剂MDEA-TBEE选择性吸收H_2S的性能。在静态装置上,评价复合溶剂MDEA-TBEE的脱除率和选择性性能;在动态装置上,进一步考察各种因素对复合溶剂脱除率和选择性的影响,并与单一溶剂MDEA进行比较;同时,测定总体积传质系数K_Gα值,基于双膜理论,提出一个近似的传质模型计算总体积传质系数K_Gα。结果表明:空间位阻胺是一类具有高选择性的高性能酸性气体吸收剂,在现有的MDEA装置中添加少量位阻胺TBEE能显著地提高溶剂吸收酸性气体的性能,达到节能降耗和提高气体产品纯度的目的;传质模型的计算结果与实验结果符合较好,气速增大,总体积传质系数K_Gα增大;气相H_2S和CO_2浓度增大,总体积传质系数K_Gα减小,在较高的气相CO_2浓度下,模型值与实验值偏差增大,说明在较高的CO_2浓度下,H_2S和CO_2之间的交互作用不能忽视。 开发高效活化剂是酸性气体吸收领域重要的研究方向之一,研究工作采用一乙醇胺(MEA)为原料,氢气为反应氛围,低压下有机气相通过管式催化反应器合成活化剂哌嗪,考察合成催化剂组成和操作参数对合成反应的影响;将合成产物应用于膜吸收装置和再生装置上考察其吸收和解吸CO_2的性能。结果表明:实验室制各的合成催化剂NiCu/SiO_2+微量磷钨酸,具有良好的催化性能,哌嗪选择性达59.6%~61.3%,MEA转化率65%~78%;合成产物无需精馏分离,可直接可作为脱碳活化剂,应用于膜吸收装置以及现有的胺法脱碳装置中。 基于膜接触器气体吸收过程和原理,采用疏水性聚丙烯中空纤维膜组件作为膜接


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