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钙钛矿复合氧化物的制备、表征及其光电催化活性研究

林生岭  
【摘要】:以半导体材料为光催化剂,利用太阳能消除污染,是近年来比较重要的研究课题,既具有理论意义又有实用价值。本文主要以纳米钙钛矿型复合氧化物ABO_3及A位、B位置换的AA′O_3和AA′BB′O_3为光催化剂,对单组分及五组分水溶性染料进行降解试验。用甘氨酸-硝酸盐燃烧合成法,制备钙钛矿复合氧化物,通过研究电极制备及测试,得到了一系列循环伏安曲线,该电极具有双功能氧电极特性。制备的AA′BB′O_3复合氧化物,用XRD、SEM、EDS以及IR对纳米晶体的晶型、晶粒大小、形貌及组成进行了表征。应用人工神经网络-光度法对紫外可见吸收光谱严重混叠的3组分和5组分的染料溶液含量进行了同时测定,该算法速度快,预测结果准确。另一方面,用BTA、钼酸盐-锰酸盐,在铝材和铜材表面形成复合氧化物转化膜;用溶胶-凝胶法在金属表面形成La_(0.3)Sr_(0.7)Ni_(0.1)Co_(0.9)O_3复合氧化物膜,采用失重法与电化学方法研究其耐蚀性能。本文的主要内容如下: 1.La_xSr_(1-x)NiO_3复合氧化物的制备及其光电催化特性 用甘氨酸-硝酸盐燃烧合成法,制备镧锶镍复合氧化物的陶瓷粉末。通过研究电极制备及测试,结果表明:当催化剂与乙炔黑比为7:3时,双功能氧电极有最大的催化电流。镍网和La_(0.75)Sr_(0.25)NiO_3与乙炔黑组成的电极比镍网和乙炔黑电极有更好的催化活性。详细讨论了氧还原和氧析出的电化学反应机理。总结了La_xSr_(1-x)N_iO_3电化学特性,当x=0.15、0.70、0.75和1时,复合氧化物作为氧电极有明显的电催化特性。一般来说,氧还原与氧析出是两电子反应。在1 mol·L~(-1)KOH溶液里减少对铂电极的面积,加入碘化钾催化剂就可以成为四电子反应。通过在不同温度下,La_xSr_(1-x)NiO_3(X=0.15,0.70,0.75,1)功能氧电极循环伏安曲线,得出氧还原和氧析出的活化能,分析循环伏安曲线,氧气吸附在功能氧电极表面,当加入8.0×10~(-3)g·mL~(-1)KI时,两个氧化峰变成一个峰,氧析出电势从0.94V减少到0.62V(相对于饱和甘汞电极),同时氧还原峰突然下降。通过减少铂电极面积,加热溶液,加入碘化钾催化剂,使氧电极更有效。光电催化剂对不同水溶液染料进行光催化降解和光电催化降解实验。利用红外、紫外.可见光谱、循环伏安曲线研究La_xSr_(1-x)NiO_3的催化性能。结果表明:La_xSr_(1-x)NiO_3(x=0.15,0.6,0.7,0.75,1)复合氧化物都具有较强光催化特性,La_(0.7)Sr_(0.3)NiO_3也具有光电催化降解特性。 2.人工神经网络-光度法测定染料混合物


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