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钒钛系SCR催化剂的制备工艺及脱硝性能的实验研究

毛宇杰  
【摘要】: 选择性催化还原(SCR)NO_X是目前最为重要的烟气脱硝技术,国内外广泛致力于高效催化剂的研发,而我国尚无自主研发的商业SCR催化剂。本论文采用溶胶-凝胶法制备催化剂载体TiO_2,通过浸渍法负载活性组分WO_3和V_2O_5,制备了V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂,并在固定床反应器上对其脱硝活性进行评价,得到适宜的制备条件和良好的脱硝效果。 采用溶胶-凝胶法制备催化剂载体TiO_2,钛凝胶的干燥温度和煅烧温度对最终催化剂的结构和性能都有较大影响。较低干燥温度(105℃)有利于锐钛矿型TiO_2的生成,其脱硝活性与145℃干燥时相比整体较高;煅烧温度的升高会导致锐钛矿型TiO_2向金红石型转变,提高催化剂的活性温度范围和脱硝率,但会降低催化剂的比表面积(从72.16m~2/g降到22.70m~2/g)。105℃干燥,450℃和600℃煅烧时催化剂脱硝率最高均可达98%。工业钛白粉为载体的V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂活性在360℃以后低于自制催化剂。 研究了活性组分WO_3和V_2O_5含量对催化剂脱硝性能的影响。V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂中WO_3含量为10%,V_2O_5含量为0.5%时活性最高,在250℃-330℃之间,脱硝率高达100%。在载体中引入质量分数为10%的SiO_2或Al_2O_3可以有效提高催化剂的机械强度,但在温度高于360℃时脱硝率会下降。对比商业SCR催化剂与自制催化剂的脱硝活性,前者在330℃-420℃之间脱硝率稳定在90%以上,后者在330℃之后脱硝率逐渐下降,降至平均80%左右。对两种催化剂进行SEM和ICP分析结果表明,商业催化剂具有更好的表面孔隙结构,其元素组成与自制催化剂也有很大差异。 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂在模拟烟气中最佳活性温度位于250℃-330℃之间;最适宜n(NH_3)/n(NO)为1.2;反应接触时间应不小于0.47s:反应气中O_2含量应保持在5%左右;SO_2会大幅降低催化剂脱硝活性。宏观动力学研究结果表明反应速率常数k_v为6.86×10~9exp(-122570/RT)s~(-1),反应活化能Ea为122.57kJ/mol。


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