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低温选择性催化还原脱硝催化剂的制备及性能研究

高彦杰  
【摘要】: 选择性催化还原(SCR)法是目前广泛采用的去除NO_x的有效方法之一。工业应用的钒钛系催化剂需要在反应温度为300℃-500℃,才能发挥催化剂的最佳活性,而采用低温(60℃-180℃)SCR催化剂能适应将SCR装置直接配置于电除尘之后,避免工业催化剂由于高温操作所必需的烟气预热能耗,又能减轻烟尘对催化剂的毒化作用,延长催化剂寿命。所以研发适合低温SCR反应的催化剂具有实用价值。 实验采用溶胶-凝胶法制备适合低温SCR反应的Mn基催化剂,并运用BET比表面积、热重差热分析、X射线衍射、扫描电镜等手段对制备的催化剂进行表征,并筛选出合适的催化剂进行低温NH_3-SCR脱硝性能研究。 采用溶胶-凝胶法在制备TiO_2的溶胶的过程中加入硝酸锰溶液,并经过干燥和煅烧制备需要的MnO_x/TiO_2催化剂。一般选择在105℃对老化后的凝胶进行干燥,考察了煅烧温度为450℃、500℃、550℃、600℃对催化剂活性的影响,结果表明干燥温度105℃有利于锐钛矿TiO_2形成,煅烧温度为500℃的催化剂活性达到最佳。450℃和600℃煅烧温度下的催化剂活性明显较差,即不同煅烧温度制备的催化剂的脱硝效率从高到低为:550℃>500℃>450℃>600℃。 采用固定床催化反应器,以氨气为还原剂,考察了反应温度、n(NH_3)/n(NO)比率、O_2含量和烟气的入口流量等因素对模拟烟气中NO的去除情况。实验得出温度在120℃-150℃、MnO_x/TiO_2摩尔比为0.4,O_2含量占烟气的体积为5%、最适宜n(NH_3)/n(NO)为1.2,助剂Fe的负载量的8%时、温度在120℃,催化剂对NO的去除率可达到100%。 通过活性实验筛选出较优的催化剂,采用BET比表面积、热重差热(TG-DTA)、X射线衍射(XRD)等方法对催化剂进行结构表征。表征结果表明载体TiO_2主要以锐钛矿晶型存在,绝大部分的锰和铁的氧化物以无定形状态负载在载体的表面,有部分以Mn_2O_3、MnO和Fe_2O_3晶型存在。BET测出助剂Fe的添加使催化剂的比表面积增大,孔容减小。XRD测出Mn主要以Mn_2O_3和MnO氧化物存在,铁的加入增加了Mn在载体上的分散度,助剂Fe少量的以Fe_2O_3晶态存在,部分铁为无定型态。TG/DTA测试结果表明在不断升温的过程中,催化剂的结构不发生改变,说明催化剂比较温度,温度对结构没有影响。


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