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改性Cu-ZSM-5分子筛催化剂的制备及催化脱除NO的研究

臧玉魏  
【摘要】: Cu-ZSM-5分子筛催化剂能将NO直接分解为无污染的N2和O2,是一种比较理想的催化脱除燃煤烟气中NO的催化剂。但是该催化剂的反应温度区间较窄,反应温度较高且反应过程中氧阻抑现象明显。本文主要研究如何改进催化剂的抗氧性能及以Cu-ZSM-5为主体的Cu-ZSM-5/CeYSZ复合式催化剂的制备及催化活性。 对Cu-ZSM-5催化剂的制备方法和条件及前处理对催化活性的影响进行研究。在交换液浓度为0.010mol/L,交换温度为40℃条件下采用离子交换法制备的Cu-ZSM-5催化剂具有良好的活性。Cu负载量会随交换次数的增加而提高,但却不能显著提高催化剂的活性。高温煅烧能提高催化剂的活性。O2浓度对催化剂活性有明显影响,O2浓度达到5%时,催化剂活性开始明显下降,达到10%后,催化剂活性变的非常小。 采用引入一种或多种共存离子和添加助剂的方法改善Cu-ZSM-5分子筛催化剂的抗氧性。通过离子交换法引入Ag+或Ce3+都能明显提高Cu-ZSM-5催化剂的活性,降低反应温度。先交换Ag+后交换Cu2+为制备Ag-Cu-ZSM-5的最佳交换次序,在O2含量5%时320℃左右脱硝率可达60%。而Ce3+和Cu2+同时交换为制备Ce-Cu-ZSM-5的最佳交换次序,330℃时脱硝率为61%。采用一次离子交换法同时引入Ce和La能明显提高Cu-ZSM-5催化剂的稳定性和耐氧性,在O2含量5%时350。C左右脱硝率达到71%。在Cu-Ce-La-ZSM-5催化剂中采用共混法加入质量分数10%的CaH2,O2含量5%,温度为340-C脱硝率达到83%。 以Al2O3陶瓷管为载体,采用溶胶-凝胶法在陶瓷管上负载CeYSZ过渡膜后再合成ZSM-5分子筛膜,将复合载体进行Cu离子交换后制备得到具有良好抗氧性能的Cu-ZSM-5/CeYSZ复合催化剂。当O2浓度低于7%时,Cu-ZSM-5/CeYSZ复合催化剂的活性基本不变,维持在65%左右。继续增加O2浓度,催化剂的活性急剧下降。 采用量子力学和分子力学结合的ONIOM2方法对离子交换得到的Cu-ZSM-5催化剂对NO的吸附进行理论计算。离子交换后,催化剂与NO之间的能隙变小,更易于NO吸附反应的发生,说明离子交换制备的催化剂活性较好。热力学计算结果及NO、吸附结构分析表明NO最容易以N2O2的形式发生吸附,同时N-O键被活化的程度也最大。结果同时也表明O2存在和NO产生竞争吸附从而对反应产生阻抑现象。


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