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含过渡元素金属碲化物的设计与热电性能研究

付红  
【摘要】:热电材料中,Bi_2Te_3和AgSbTe_2等碲化物得到了广泛的关注和研究。本文以中温区使用的金属碲化物为主要研究对象,采用真空熔炼和放电等离子烧结技术(SPS)制备含Ga碲化物、AgSbTe_2基碲化物、InSnTe基碲化物,并通过掺杂Al、过渡元素Cu等来优化其热电性能,通过微观结构的观察和成分分析,研究其热电性能的变化规律和原因。具体的研究结果如下: 制备了Ga_(1.8)SnTe_(5.2)、Ga_2SnTe_5和Ga_(2.2)SnTe_(4.8)系列p-型碲化物。XRD衍射分析表明,碲化物内形成了主相Ga_2Te_5、少量的SnTe相和单质Te。在测试温度范围内,三种碲化物的Seebeck系数、电导率和热导率都随温度的升高而降低。由于具有较低的晶格热导率和较高的电导率,Ga_2SnTe_5在549 K时取得了最高ZT值0.16,同一温度下,另两种碲化物的ZT值分别为0.09和0.06。 采用等摩尔分数的Sb元素替换Ga_2Te_3中的Ga元素,制备了Ga_(1.9)Sb_(0.1)Te_3化合物,发现其Seebeck系数为130~240μV/K ,明显低于单晶Ga_2Te_3 ,电导率为3600~1740Ω~(-1)·m~(-1),至少是单晶Ga_2Te_3电导率的17倍,热导率提高了近25%。在649K时Ga_(1.9)Sb_(0.1)Te_3化合物的ZT值达到0.1,是同温度下单晶Ga_2Te_3 ZT值的3倍。 采用放电等离子烧结技术制备了合金(AgSbTe_2)x (Sb_2Te_3)_y,通过XRD衍射图谱发现,四种合金都形成了稳定的AgSbTe_2单相结构,没有复杂的多相存在。由于具有较高的电导率和较低的晶格热导率,x=0.385的合金在547 K时取得了最大ZT值1.1,比Ag_(0.365)Sb_(0.558)Te合金约高出一倍,可见材料成分的细微调整成功地改善了热电性能。 制备了赝二元合金(Ag_(0.365)Sb_(0.558)Te)_(0.975) (GeTe)_(0.025)。Rietveld分析表明,大约有1.3 at.%的Ge原子占据了Sb的位置。通过背散射扫描电镜观察到两相结构,其中AgSbTe_2以块状微粒嵌入在基体内,这样的微观结构在不损失电导率的情况下略微提高了Seebeck系数,有效降低了晶格热导率。合金(Ag_(0.365)Sb_(0.558)Te)_(0.975) (GeTe)_(0.025)在551K取得了最大ZT值0.69,比Ag_(0.365)Sb_(0.558)Te的ZT值提高了0.08,说明含少量GeTe的Ag_(0.365)Sb_(0.558)Te合金仍然具有提升热电性能的潜力。 采用放电等离子烧结技术制备了(In_2Te_3)_x (SnTe)_(1-x)化合物。结果显示,载流子的输运性能主要依赖In_2Te_3含量的变化,当In_2Te_3的含量x =0.09时,化合物的晶格热导率明显降低。当x =0.09时,热电优值ZT随着温度的升高而单调增加,直到在705 K达到最大值0.19。 以等摩尔的Al元素替代(In_2Te_3)_(0.08) (SnTe)_(0.92)中的In元素,用放电等离子烧结技术制备了(In_(1.9)Al_(0.1)Te_3)_(0.08) (SnTe)_(0.92)化合物,在668 K时其取得了最大ZT值0.28,几乎是掺杂Al前的(In_2Te_3)_(0.08) (SnTe)_(0.92)化合物ZT值的4.5倍。以等摩尔的Al元素替代(In_2Te_3)_(0.09) (SnTe)_(0.91)中的In元素,制备了化合物(In_(1.9)Al_(0.1)Te_3)_(0.08) (SnTe)_(0.92),获得了较高的电导率和较低的晶格热导率,说明载流子和声子的输运性能得到了协调。该化合物在693 K时取得了最大ZT值0.4,大约是未掺杂Al的(In_2Te_3)_(0.09) (SnTe)_(0.91)化合物ZT值的2倍。 在(In_2Te_3)_(0.08) (SnTe)_(0.92)化合物中掺杂不同比例的Cu元素,通过XRD分析,发现形成了第二相In_(1.15)Cu_(2.29)Te_4,没有形成单质Te。掺杂后,化合物的晶格热导率降低幅度很大,电导率明显升高。x = 0.2的(In_(2-x)Cu_xTe_3)_(0.08) (SnTe)_(0.92)化合物ZT值在647 K取得最大值0.29,是参考样品(In_2Te_3)_(0.08)(SnTe)_(0.92)在647 K时ZT值的4.6倍,说明目前的InSnTe基化合物载流子和声子的输运性能得到了较好的协调,而且具有继续优化的潜力。


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