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葛亭烟煤的催化加氢裂解

王英华  
【摘要】:以金属铁和镍作为催化剂,S作为助催化剂进行煤及其相关模型化合物的加氢裂解已经被很多学者研究,也是煤液化主要催化剂之一。通过提高催化剂分散度,减小催化剂粒径可以有效提高催化剂活性,本实验在高压釜中通过浸渍两种有机金属络合物于适宜的载体中,快速加热使两种有机金属络合物分解,制备负载型超细复合金属催化剂。实验表明γ-Al2O3作为载体时,负载型超细复合金属催化剂具有良好的催化活性,在温和条件下二萘甲烷加氢裂解转化率达到91.92%。 煤结构本身含有溶剂可溶的小分子物质,使用丙酮/二硫化碳二元混合溶剂对葛亭烟煤进行超声萃取,直至萃取液用气相色谱检测无峰,将葛亭烟煤中的可溶小分子尽量完全萃取。将葛亭烟煤及其萃余煤作为实验煤样,考察氢气、氮气和负载型超细复合金属催化剂对葛亭烟煤加氢裂解反应的影响,反应混合物用石油醚、二硫化碳、甲醇、丙酮和丙酮/二硫化碳二元混合溶剂分级萃取,得到各级萃取物和萃余物。用气相质谱联用仪分析得到的萃取物,用傅立叶变换红外光谱分析煤样、萃余物和萃取物。 葛亭烟煤反应混合物石油醚萃取物检测出的物质可以分为烷烃、烯烃、芳烃、酚、醇、邻苯二甲酸酯、羧酸、酮、呋喃、含硫化合物和含氮化合物。其中芳烃绝对含量最高,且萘的绝对含量为其中之最,表明葛亭烟煤煤结构中含有的缩合芳环以萘为主。考察催化剂对葛亭烟煤及其萃余煤的催化加氢裂解作用,对比结果表明:氢气对于煤热解过程中含氧化合物,尤其是酚类和邻苯二甲酸酯类化合物的增溶具有重要作用。葛亭烟煤及其萃余煤催化加氢裂解所得芳烃的绝对含量,尤其是多甲基取代的苯和萘及其同系物均有明显提高;但是催化加氢裂解反应并没有明显提高酚类绝对含量,表明负载型超细复合金属催化剂对芳碳键的断裂具有较好的催化效果,但对于醚桥键并不具有良好的催化活性。此外,催化加氢裂解所得烷烃的含量也明显增加,葛亭烟煤催化裂解混合物石油醚萃取物中增加的为直链烷烃,而萃余煤增加的烷烃中有三分之一为支链烷烃,表明催化剂能够有效破坏煤结构,进而促使艰难萃取出来的支链烷烃分离。


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