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全煤阶煤中有机小分子与大分子挥发物的组成结构规律研究

赵翠翠  
【摘要】:为在全煤阶范围内考察煤嵌布结构模型中有关煤有机小分子的存在型态和分布特征,并探讨大分子结构单元与对应的小分子化合物在组成结构上的相关性,论文选择了从褐煤到无烟煤的十二种不同变质程度煤进行了索氏分级分次萃取,对萃取物进行了GC/MS分析,对萃余煤进行了TG-GC/MS分析,研究了煤中小分子化合物及大分子热解挥发物在全煤阶范围内的组成结构规律,结果表明:四级溶剂的总萃取率以褐煤最高(约9.80%~12.10%),无烟煤最低(约0.07%),而烟煤居中(约2.00%~7.20%)。GC/MS可检测小分子化合物均由脂肪烃、芳烃和杂原子化合物组成,其中脂肪烃多为正构烷烃,芳烃主要为2~5环芳烃及其烷基取代物,杂原子主要为含氧化合物。正构烷烃和杂原子化合物存在于除贫瘦煤和无烟煤外的所有中、低阶煤中,并在褐煤和低阶烟煤中其数量与种类最多;芳烃化合物主要分布于烟煤且集中出现于中阶烟煤;高阶烟煤和无烟煤则没有可检测的小分子化合物存在。正构烷烃的碳数分布范围随煤变质程度加深而逐渐变窄,且最高碳数逐渐降低。芳烃化合物的缩合环数在2~5环范围内,且环数随煤变质程度加深而呈现先减少后增加的趋势。游离态、微孔嵌入态和网络嵌入态的三种小分子赋存规律可适用于全煤阶范围。全煤阶煤380oC后的热解挥发物均来源于煤中大分子结构,它们主要由烃类和杂原子化合物组成。烃类化合物包括碳数呈连续分布的烷烃和烯烃,单环和二环芳烃及其烷基取代物,少量环己烷及其烷基取代物,无三环及以上芳烃;杂原子化合物主要为含氧和氮的化合物。烷烃含量最多,芳烃及烯烃居次,杂原子化合物最少。杂原子化合物仅出现在440oC前的热解挥发物中,而其他类型化合物在610oC前的挥发物中均有分布。煤中有机小分子化合物与其对应煤种的大分子热解挥发物之间在组成结构特征上具有一定的相似性但并不一致,如前者的正构烷烃范围比后者更宽,前者的芳烃缩合环数比后者更多,前者的杂原子结构比后者更复杂等,但它们与煤变质程度间的关系则具有一致性,包括正构烷烃及杂原子化合物均主要分布于低变质程度的褐煤和低阶烟煤中,而芳烃化合物更多分布于中阶烟煤中。


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