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铈系催化剂的制备及其催化臭氧化性能研究

杨戊戌  
【摘要】:臭氧氧化技术作为高级氧化技术的一个重要方面,在水处理中应用非常广泛,尤其是非均相催化臭氧化技术。含酚废水是一种常见的工业有机污染物,且来源广泛、数量巨大、危害较深,因此,本文构建了非均相催化臭氧氧化体系,研究制备了一种以Al_2O_3为载体的铈系催化剂,并采用该工艺对苯酚模拟废水深度处理进行了试验研究。采用浸渍沉淀法制备了单组份金属氧化物CeO_x/Al_2O_3,为了进一步提高催化剂性能,引入助剂金属Mn,制备了复合金属氧化物Mn CeO_x/Al_2O_3作为催化臭氧化催化剂,分别对两种催化剂的制备条件进行优化,并对所制备的催化剂进行表征,探究其催化臭氧化性能及机理。对催化剂CeO_x/Al_2O_3的制备条件进行了研究,应用统计分析软件Design Expertv8.0.5b设计实验,以此确定催化剂的最佳制备工艺为:焙烧温度380℃、焙烧时间3.87h、浸渍液浓度0.7mol/L,其预测最高去除率为92.4724%。在非均相臭氧催化体系中,对其进行有效性验证,在最优条件下制备催化剂CeO_x/A1_2O_3处理初始浓度为100mg/L苯酚30min,在此条件下实际去除率为91.08%。通过BET、XRD、XPS、SEM、FT-IR等手段对催化剂CeO_x/A1_2O_3进行表征,结果表明,催化剂表面为分散均匀、较小颗粒组成的介孔结构,孔道多、比表面积大。在CeO_x/Al_2O_3中元素Ce主要以两种价态形式存在,且Ce3+和Ce4+具有协同效应;对比载体和催化剂的红外图谱,CeO_x/A1_2O_3表面有丰富的羟基官能团,能够加速催化反应的进行。在单组份催化剂的基础上,为了进一步提高催化剂的催化性能,比较添加了三种助剂金属Ti、Cu和Mn,筛选出较高活性的催化剂Mn CeO_x/Al_2O_3,根据前期实验结果,对催化剂MnCeO_x/Al_2O_3进行制备条件优化,确定最佳制备条件为:摩尔比为0.7,焙烧温度382℃,焙烧时间3.7h,为验证预测模型的准确可靠,在最优条件下进行3次平行验证实验,得到去除率平均值为99.01%。通过BET、XRD、XPS、SEM、FT-IR等手段对催化剂MnCeO_x/A1_2O_3进行表征,结果表明,催化剂表面由于金属锰的负载使得铈的负载更加均匀,催化剂表面介孔结构复杂,孔道多、比表面积大。锰的氧化物以MnO2、Mn2O3形式存在,与单组份催化剂相比,催化剂表面含有的羟基基团更加丰富,复合型氧化物体现出协同作用,催化活性高于单一组分催化剂。此外,本文还探讨了不同反应温度、初始p H值、催化剂和臭氧投加量及反应初始浓度对催化臭氧化苯酚的影响。负载金属Ce元素后,相对于载体CeO_x/Al_2O_3表面羟基量增加,负载Mn后,MnCeO_x/Al_2O_3表面羟基强度最大,其催化效果最好。通过向实验体系中投加50mg/L高浓度的抑制羟基自由基的叔丁醇,氧化体系中目标污染物苯酚的去除受到了显著的抑制,高浓度叔丁醇损耗了体系中生成的?OH,显著地抑制了体系中?OH的产生和对苯酚的降解,因而更进一步间接证明了臭氧/MnCeO_x/Al_2O_3及臭氧/CeO_x/Al_2O_3的催化氧化体系遵照?OH作用原理。


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