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镍钴双金属氢氧化物及其磷化物的电化学性能研究

刘青松  
【摘要】:为了满足移动便携式能源设备的迫切需求,开发可靠的能量储存和转换装置引起了广泛的关注。与传统电池相比,超级电容器(SCs)具有功率密度高、充放电速度快、循环寿命长、环境友好等优点,但相对较低的能量密度,限制了超级电容器的实际应用。电极材料是超级电容器的关键部分,设计电化学活性高、比电容大的电极材料具有重要的意义。近年来,过渡金属磷化物(TMPs)被认为是可靠的超级电容器电极材料,得到了广泛的研究。与氢氧化物和氧化物相比,磷化物具有较好的类金属特性和较高的导电性,因而电子传输速率较快,具有更多的氧化还原反应。本文主要研究镍钴磷化物及氢氧化物在超级电容器的应用,研究通过不同方法成功合成了不同形貌结构的镍钴磷化物及氢氧化物,探究不同因素对生成产物结构形貌和电化学性能的影响。同时,将不同电压窗口材料组装非对称超级电容器,进一步检验了电极材料实际应用能力。主要研究内容如下:1、通过电沉积法制备NiCo-LDH,通过一步磷化将氢氧化物转化为磷化物。所得NiCoP呈3D多孔纳米片堆叠结构,该结构具有大比表面积和多活性位点的优点。镍钴双金属磷化物/氢氧化物结合了钴基高稳定性和镍基高比电容的特点,电化学性能较镍钴单金属有明显提升。所制备的NiCoP电极展现了良好的电化学性能,具有高比电容(1 A g~(-1)下1142.84 F g~(-1)),良好的倍率性能(10 A g~(-1)下,仍有62.07%初始比电容)和出色的循环稳定性(10 A g~(-1)下5000次循环后,保持74.5%的初始电容)。由于磷化物具有良好的导电性和较高的电化学活性,其电压窗口和循环稳定性较NiCo-LDH有明显提升。此外,以制备的NiCoP作为正极和rGO作为负电极组装NiCoP//rGO全固态非对称超级电容器,在1.5 V电压窗口下,功率密度为753.6 W kg~(-1)时具有14.7 Wh kg~(-1)的高能量密度。2、探究不同镍钴比例对生成NiCoP微观结构和电化学性能的影响,在Ni/Co=1:2时,成功制备了具有高长径比的纳米针状NiCoP。在此基础上,通过简易的水热—电沉积—磷化三步法成功地合成了核壳结构NiCoP(NiCoP C-S)。所得NiCoP C-S样品结合了磷化物低电负性、高电化学活性与核-壳结构多活性位点、高结构稳定性的优点,与NiCo-LDH前驱体、纳米针状NiCoP和纳米片状NiCoP相比,表现出优异的电化学性能,具有高的比电容(1 A g~(-1)时的1492.5F g~(-1)),良好的倍率性能(15 A g~(-1)下仍保有68.82%的初始比电容)和出色的循环稳定性(10 A g~(-1)时5000次循环后80.9%循环性能)。组装NiCoP C-S//rGO ASC器件在功率密度为1125 W kg~(-1)时,其能量密度为48.13 Wh kg~(-1),在11250 W kg~(-1)高功率密度下,其能量密度仍为20.94 Wh kg~(-1),展现了其良好的应用前景。3、通过溶剂热法在120°C加热温度下水解碳布基底上预生长的ZIF-67,获得了纳米花状与纳米片状复合结构的NiCo-LDH-120。与水热法NiCo-LDH-120粉末制备电极相比,这种方法合成自支撑电极具有更好的电化学性能。同时,通过水热法成功在NiCo-LDH纳米片表面合成FeCoNi三金属类普鲁士蓝结构(PBA)。NiCo-LDH@PBA复合结构增大了比表面积,为氧化还原反应提供了更多的反应活性位点,同时丰富了氧化还原反应中心。NiCo-LDH@PBA复合结构在1 A g~(-1)电流密度下比电容为1527.7 F g~(-1),20 A g~(-1)高电流密度下电容保有率为85.4%,10 A g~(-1)下循环5000圈,比电容为初始值的88.2%,具有良好的电化学表现。电化学测试结果表明NiCo-LDH@PBA具有优秀的电化学性能,在超级电容器应用方面具有广阔的前景。本论文有图41幅,表3张,参考文献104篇。


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