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用于液相光催化体系的高比表面积氧化钛晶须的研制

何明  
【摘要】:以二氧化钛(TiO2)为代表的纳米半导体光催化技术,在分解水产氢和环境治理方面显示了突出的应用价值。包括纳米催化剂的制备、大气环境的净化、杀菌消毒等产业化应用方面也取得了实质性的进展。虽然目前的TiO2 纳米粉体、薄膜或多孔TiO2已经能满足TiO2光催化材料的高性能要求,并在实验室大量使用,但是由于分离或成本的问题,光催化技术真正大规模应用于实际难降解有机污染物体系还存在许多问题。 从钛酸钾晶须出发获得的TiO2 晶须由于具有一定的光催化活性和微米级形貌,使得催化剂分离较为容易,显示了良好的应用前景。然而,TiO2晶须较低的比表面积直接影响了其光催化性能,从而限制了在实际体系上的应用。 以产品需求为导向开发满足最终使用性能的化学品是化学工程研究发展的一个重要趋势。本文根据产品工程的理念,以产品的需求-设计-合成-制造为主线,围绕组成-结构-性能的关系,设计并制造了具有介孔结构的TiO2 晶须光催化材料,具有较高的光催化活性。并成功将此工艺放大生产,通过了公斤级多批量的生产运行,并应用于基于此催化剂的日处理50 吨废水的光催化反应集成装置。上述理论和技术的成功应用,实现了具有自主知识产权的先进技术的产业化,充分体现了材料工程和化学工程的结合。 本文首先对钛酸钾晶须制备过程中的原料混合状态进行了研究,为低温固相制备钛酸钾晶须奠定了理论基础;然后以钛酸钾晶须为前驱体,分别从离子交换、水热合成、室温固相微结构转变等角度探索了不同TiO2 的合成方法,得到了一些新颖而有价值的成果。具体的研究内容可归纳如下: 通过对混合体系的热分析和XRD、TEM 表征,研究了固相合成钛酸钾晶须过程中,起始原料的混合状态对固相反应的影响,证明了无定形水合氧化钛(TiO2·nH2O) 代替锐钛型TiO2 作为反应物具有更高的反应活性。混合过程中K2CO3 颗粒与TiO2·nH2O 的羟基结合,致使两相紧密接触,形成纳米混合相,也使TiO2?nH2O 的脱羟基速率变慢,抑制了TiO2晶粒生长,因而降低了钛酸钾晶须的反应生成温度。 以目标产物的固相Ti/K 摩尔比R 为控制目标,建立了K2Ti4O9离子交换过程


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