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尖晶石型复合金属氧化物的合成及其在催化降解挥发性有机化合物中的应用

周婷  
【摘要】:在过去的几十年中,多种控制技术已被用于去除VOCs,如催化氧化、等离子体技术、光催化氧化和吸附去除等。催化氧化在VOCs减排中已经使用了60多年,并被证明是一种有效的工艺。与其他工艺比较,催化氧化可以在较低温度下将甲苯完全转化为CO_2和H_2O,具有操作温度较低、无二次污染且去除彻底等优势。研究表明金属催化剂的活性主要受活性中心和载体的内在性质和形态的影响,包括制备方法、前驱体和活性金属位点的状态(负载量、分散状况、大小和价态)。与单组分催化剂相比,合适的多组分催化剂表现出更好的催化性能。通过用不同种类的稀土金属、碱金属或过渡金属等改性单组分催化剂,可以稳定金属活性,改善游离氧的含量和本体氧的流动性来提高催化性能。本文以尖晶石型催化剂为主体,主要通过形貌调整、凹凸棒石负载和金属氧化物浸渍等对尖晶石型催化剂进行改性,制备出一系列性能良好的低温催化剂,并通过XRD、TEM、SEM、BET、XRF、XPS、H_2-TPR等表征手段探究其催化剂的结构与其反应机理。并通过测试比较了实验所制备催化剂之间的活性差异。本文主要研究内容如下:(1)实验通过溶胶凝胶法制备了一系列尖晶石CuM_2O_4(M=Mn、Fe和Al)催化剂,考察VOCs的有效降解,并选取活性最好的CuMn_2O_4为研究对象,研究了其Cu:Mn不同比例时催化剂的活性,并引入CeO_2对其进行修饰,提高其催化性能。通过表征CeO_2-CuMn_2O_4的结构和表面元素种类等物理性能,并以甲苯为探针分子,测试了催化剂的催化活性。结果表明:CeO_2-CuMn_2O_4将甲苯转化达90%和100%时的温度分别为200°C(T_(90))和240°C(T_(100)),在248°C时CO_2产率达100%。(2)实验采用凹凸棒石负载金属氧化物,实现对于甲苯催化降解过程中对吸附性能和催化剂活性位点数量的改变,从而提高催化剂的吸附性能并实现活性组分更好的分散,由此提升催化剂的催化性能。研究了一系列单活性组份催化剂、双活性组分催化剂以及三活性组分催化剂对于甲苯的有效降解,并通过XRD、氮气吸脱附实验、TEM、XRF、XPS和H_2-TPR对催化剂的相关性能进行了一系列表征。研究发现三活性组分催化剂CeO_2-CuMn O_x-ATP展现出了最好的甲苯催化性能,其在实际负载量为72.19%时,可以在175℃达到90%的降解,在200℃达到100%的降解。(3)为了使制备的载体催化剂暴露更多的活性位点,从而与甲苯更充分的反应,选用比层状CuMn_2O_4尖晶石暴露更多活性位点的纳米花状尖晶石Co Mn_2O_4为载体,两步法浸渍不同的金属氧化物:NiO-Co Mn_2O_4,Cu O-Co Mn_2O_4,Fe_2O_3-Co Mn_2O_4,CeO_2-Co Mn_2O_4催化剂,对其进行了甲苯催化性能测试,并通过XRD、氮气吸脱附实验、SEM、XPS和H_2-TPR对催化剂进行了一系列表征。研究发现NiO-Co Mn_2O_4在负载量为50%时,对于甲苯展现了最优越的催化活性,在190℃时可以实现甲苯的完全降解。


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