收藏本站
收藏 | 论文排版

用于渗透汽化乙酸脱水丝光沸石膜的制备和改性

丁明  
【摘要】:乙酸是一种重要的化工原料。在工业生产中,乙酸常以水溶液混合的形式出现。利用渗透汽化膜技术在中性有机物脱水上已经工业化,而面向乙酸/水分离的耐酸性膜仍在探究中。丝光沸石膜以其适中的硅铝比、较好的耐酸稳定性成为适宜的分离材料。目前报道的丝光沸石膜,其重复性和分离性能均较低。本研究通过晶种层优化改性制备丝光沸石膜,提高了其制备重复性,然后通过离子交换的化学改性,提高了渗透汽化乙酸脱水的分离性能。目前制备沸石分子筛膜常用的方法为二次生长法,预涂晶种是其关键步骤。丝光沸石由于硅铝比较高,羟基含量少,且大孔载体毛细管力较弱,丝光沸石晶种难以在表面形成均匀的晶种层。本研究采用在晶种液中引入多羟基基团的SiO_2-ZrO_2溶胶来提高晶种层质量,在无模板剂条件下二次水热生长制备丝光沸石膜。进一步在SiO_2-ZrO_2溶胶条件下考察了晶种浓度、晶化时间和超声预处理对丝光沸石膜形貌和性能影响。研究表明在75oC、90 wt%的乙酸/水溶液的渗透汽化中,将晶种分散在SiO_2-ZrO_2溶胶中,大晶种浓度为3wt%、小晶种浓度为0.2 wt%涂覆晶种管,合成液不进行超声预处理,在150oC下晶化24 h制备的丝光沸石膜性能最好,此时通量和分离因子分别为0.60 kg·m~(-2)·h~(-1)和6914。SiO_2-ZrO_2溶胶增加了载体表面的晶种数量,但晶种数量过多,沸石膜较厚,不仅不利于提高通量,而且过厚的沸石膜容易产生缺陷。进一步探究了大晶种液和小晶种液中SiO_2-ZrO_2溶胶浓度对晶种层及沸石膜的影响。大晶种液中SiO_2-ZrO_2溶胶浓度增大,晶种层缺陷减少,合成的丝光沸石膜渗透汽化乙酸脱水的通量和分离性能都得到了提高,随着溶胶浓度的增大,通量和分离因子稍有降低。而在小晶种液中随着SiO_2-ZrO_2溶胶浓度的增大,沸石膜的渗透汽化性能降低。因此大晶种含0.5 wt%的SiO_2-ZrO_2溶胶,小晶种不含溶胶制备的沸石膜性能最好。此时通量和分离因子分别为0.94 kg·m~(-2)·h~(-1)和5285。此外,本实验的沸石膜有较好的重复性和长期耐酸性。沸石膜的孔径大小或表面性质对膜性能有很大影响。分别用一价和二价溶液对丝光沸石膜进行化学改性,并进一步考察了改性液浓度、温度和处理时间等对沸石膜的渗透汽化性能影响。在离子改性中,沸石膜通量受离子半径影响较大,离子半径越小,越有利于提高膜通量,而H~+半径最小,膜的通量最优。因此,接着着重考察了盐酸改性条件对沸石膜的影响。研究表明,随着盐酸处理浓度、温度的升高或处理时间的延长,丝光沸石膜通量明显提升,而分离选择性下降较小。但过高的盐酸浓度或温度处理时,沸石膜分离选择性降低明显。因此丝光沸石膜在0.5 mol/L的盐酸溶液中,60oC处理24 h,沸石膜有较好的分离性能,此时75°C渗透汽化分离90 wt%乙酸/水溶液的通量和分离因子分别为1.52 kg·m~(-2)·h~(-1)和1443。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前17条
1 吴晓位;桂田;严智成;李玉琴;陈祥树;;双阳离子体系高通量丝光沸石膜的合成及其乙酸脱水应用(英文)[J];无机化学学报;2021年08期
2 郑建国;孟昭颂;于南树;;丝光沸石的合成及其在磷酸净化中的应用[J];广东化工;2018年02期
3 桂兴华;韩春玉;孙兆林;宋丽娟;;运用频率响应法研究乙烯在氢型丝光沸石上的吸附行为[J];石油炼制与化工;2008年06期
4 王剑;金杏妹;谢庆华;谢亮亮;张乐生;;小晶粒丝光沸石的制备[J];工业催化;2006年06期
5 于龙;含镓丝光沸石的合成与表征[J];石油化工;1996年02期
6 肖士民,李玲华,祁雁蓉,章莉娟,胡纪华,郑忠,张震;用天然沸石离子交换制备抗菌沸石——斜发和丝光沸石的应用[J];华南理工大学学报(自然科学版);1997年12期
7 冯芳霞,窦涛,李爱秀,萧墉壮,曹景慧,钟炳;干法合成纯硅丝光沸石[J];燃料化学学报;1997年05期
8 邱祖民,李凤仪,刘建华;丝光沸石用作甲胺合成催化剂的研究进展[J];江西科学;1997年02期
9 于龙;庞文琴;;含铁丝光沸石的合成、结构及性能研究[J];石油学报(石油加工);1994年01期
10 王大志;吴梅清;韩念慈;吴伊立;;丝光沸石对铵态氮的离子选择交换和选择吸附[J];化工环保;1986年06期
11 王大志,袁望治,周贵恩,林碧霞;丝光沸石的高温相变[J];物理学报;1987年02期
12 徐肇锡;由丝光沸石制合成沸石[J];无机盐工业;1987年05期
13 于庆瑞;;丝光沸石在石油加工中的应用[J];浙江化工;1987年02期
14 袁望治,王大志,吴詠华,俞文海;丝光沸石固态非晶相变的结构变化[J];化学物理学报;1988年06期
15 程文才;;丝光沸石合成技术进展[J];石油化工;1988年08期
16 ;丝光沸石的合成及其性质研究报告[J];上海化工;1974年02期
17 ;丝光沸石的合成及其性质[J];化肥工业;1974年01期
中国重要会议论文全文数据库 前20条
1 李晓峰;孙海飞;张池;吴常良;窦涛;;小晶粒丝光沸石的合成与表征[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
2 沙广燕;孔鹊;孟长功;;硅藻土制备不同形貌丝光沸石的研究[A];第十七届全国分子筛学术大会会议论文集[C];2013年
3 许春慧;彭勇;肖强;张富民;钟依均;朱伟东;;碱处理丝光沸石改善其孔道结构的研究[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
4 汪靖;程晓维;贺鹤勇;龙英才;;全无机体系高硅丝光沸石合成中干胶自转化过程研究[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
5 鲁保旺;佐野庸治;;高硅丝光沸石的合成及其特性[A];中国化学会第九届全国应用化学年会论文集[C];2005年
6 刘宪春;贺婷;韩秀文;包信和;;氢型丝光沸石中酸性位分布及其调控的固体核磁共振研究[A];第十七届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];2012年
7 李晓韬;祁晓岚;许振良;孔德金;;丝光沸石钠交换度对甲苯甲基化反应的影响[A];第十六届全国分子筛大会论文集[C];2011年
8 赵锋伟;杨建明;吕剑;;改性丝光沸石催化合成乙二胺的研究[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
9 李媖;黄守莹;马新宾;;丝光沸石催化二甲醚羰基合成醋酸甲酯:活性位的精细调控[A];第19届全国分子筛学术大会论文集——D会场:分子筛及多孔材料的应用[C];2017年
10 吴泰琉;王力平;易洪江;赵荣;孙尧俊;;LiMOR沸石中锂离子在骨架外的位置及其可接近性的研究[A];第十三届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];2004年
11 姜瑞霞;祁晓岚;王键;孔德金;谢在库;;BEA/MOR两相共生分子筛的~(29)Si MAS NMR研究[A];第十四届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];2006年
12 祝进成;陈俊文;王永睿;慕旭宏;舒兴田;;片层丝光沸石的合成[A];第18届全国分子筛学术大会论文集(下)[C];2015年
13 汪靖;程晓维;龙英才;;全无机体系干胶自转晶合成大孔高硅丝光沸石[A];分子筛催化与纳米技术——分子筛协作组2006年学术年会论文集[C];2006年
14 张铭金;陈雷;邓风;岳勇;叶朝辉;;固体NMR研究丝光沸石常压水蒸气/酸浸渍脱铝机理[A];第十二届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];2002年
15 李全芝;张红浪;戴林森;薛志元;;~(29)Si的核磁共振谱研究丝光沸石的脱铝[A];第四届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];1986年
16 孔杰;周钰明;盛晓莉;张一卫;;杂多酸负载型丝光沸石催化剂的制备及烷基化性能研究[A];第十七届全国分子筛学术大会会议论文集[C];2013年
17 黄秀敏;马猛;申文杰;;丝光沸石硅铝比对二甲醚羰基化反应的影响[A];第19届全国分子筛学术大会论文集——B会场:等级孔材料多孔膜材料多孔材料理论研究[C];2017年
18 刘志强;唐晓敏;郑安民;;从吸附与扩散行为来研究丝光沸石中羰基化反应机理[A];第19届全国分子筛学术大会论文集——B会场:等级孔材料多孔膜材料多孔材料理论研究[C];2017年
19 刘洁翔;魏贤;;NO_x分子在Cu-[M']MOR(M'=Al、Fe)中的吸附[A];第十六届全国分子筛大会论文集[C];2011年
20 侯红美;厉刚;苑昊;孙聪明;林瑞森;;丝光沸石结晶过程硅源影响机制的探讨[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 柳婷婷;沸石矿物化性能与化学成分关系研究[D];中国地质大学(北京);2011年
2 程载哲;二甲醚羰基化反应丝光沸石催化剂的失活机制[D];天津大学;2019年
3 李媖;二甲醚羰基化反应中丝光沸石催化剂活性位调控及反应机理研究[D];天津大学;2018年
4 崔淼;以硅酸盐矿物为原料的分子筛合成及机理研究[D];大连理工大学;2015年
5 孙秀良;固相合成β分子筛及其合成机理的理论计算研究[D];北京化工大学;2009年
6 汪靖;几种重要沸石类材料的制备与应用研究[D];复旦大学;2008年
7 徐孝文;Ⅰ.不同形貌金属氧化物纳米晶体在沸石上的形成与生长 Ⅱ.乙醚为模板剂合成高硅丝光沸石[D];复旦大学;2005年
8 马利勇;轻烃催化裂解多级孔分子筛的构建及其性能研究[D];浙江大学;2012年
9 祁晓岚;十二员环沸石合成、表征及催化性能研究[D];石油化工科学研究院;2001年
10 韩松;载钯C5/C6烷烃异构化催化剂研究及工业应用[D];南京工业大学;2003年
中国硕士学位论文全文数据库 前20条
1 丁明;用于渗透汽化乙酸脱水丝光沸石膜的制备和改性[D];常州大学;2021年
2 任秀秀;用于苛刻条件下有机物脱水丝光沸石膜的制备[D];大连理工大学;2012年
3 苏小辉;丝光沸石膜的制备、改性和渗透汽化性能的研究[D];浙江大学;2007年
4 季柯宏;二甲醚与合成气同系化制乙醇[D];中国石油大学(北京);2017年
5 肖欢;多级孔EU-1和丝光沸石催化剂对碳氢化合物转化性能研究[D];太原理工大学;2018年
6 宋爱霞;一维孔结构沸石的传质特性研究[D];太原理工大学;2017年
7 王佳轩;丝光沸石膜的制备及其乙酸脱水性能的研究[D];大连理工大学;2014年
8 赵鹏;丝光沸石的合成与改性及其二甲醚羰基化反应性能[D];华东理工大学;2020年
9 臧盼盼;低成本丝光沸石和ZSM-5沸石的合成及工业放大研究[D];山西大学;2017年
10 彭盼盼;介孔丝光沸石组装钯物种对有机大分子C-H活化催化性能研究[D];温州大学;2013年
11 方喜;丝光沸石基多级孔分子筛的制备、改性及其加氢异构化性能研究[D];中国石油大学(华东);2019年
12 吕爱玲;MWW结构杂原子分子筛以及高硅丝光沸石的合成[D];华东师范大学;2008年
13 王聚恒;炼厂液化气的催化异构化及分析方法[D];中国石油大学(华东);2014年
14 崔夏;燃煤烟气低温除汞脱硝吸附催化剂研究[D];昆明理工大学;2012年
15 吕楠;由硅藻土合成丝光沸石及其酸洗研究[D];大连理工大学;2014年
16 刘帅鹏;二甲醚羰基化丝光沸石催化剂合成优化和扩散性能研究[D];天津大学;2020年
17 苑伟康;有机—无机杂化DMFC膜界面形态与阻醇特性研究[D];天津大学;2007年
18 张爱;正丁烷异构化催化剂的改性及效果评价[D];中国石油大学(华东);2014年
19 陈涛;乙醇胺气固相催化合成乙二胺研究[D];长安大学;2012年
20 侯红美;丝光沸石及丝光沸石膜的合成与性能研究[D];浙江大学;2010年
中国重要报纸全文数据库 前1条
1 孙佳岩;黑龙江发现高品质丝光沸石矿[N];中国矿业报;2004年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978