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含四氟对苯二甲胺Schiff碱及其配合物的合成、结构及性质的研究

李超  
【摘要】: 过渡金属与Schiff碱类有机配体自组装所形成的配合物以其多样的结构和独特的物理化学性能受到众多无机和有机化学家的关注,成为当前超分子化学和晶体工程的重要研究课题。此类配合物在光、电、磁、催化和吸附等领域有广泛的应用前景。本论文以含有四氟苯环骨架的柔性双吡啶Schiff碱为主配体,草酰胺和四氟对苯二甲酸为辅助配体,合成了一些结构新颖的配位聚合物。主要内容如下: 1、首次利用2,3,5,6–四氟–1,4–苯二甲胺与2–吡啶甲醛进行缩合反应,合成了N,N'–双(2–吡啶甲基)–2,3,5,6–四氟–1,4–苯二甲胺(L1)含氟双吡啶Schiff碱,同时选取3–吡啶甲醛和4–吡啶甲醛作为前体,合成了含氟双吡啶Schiff碱L1的3–位及4–位异构体(L2及L3);以此为参照,制备了含对苯二甲胺Schiff碱L4–L6;通过熔点测定﹑紫外﹑红外和核磁共振氢谱等测试手段对此系列新化合物进行了表征;并通过X射线单晶衍射仪测定了L1、L4和L5的单晶结构,研究了晶体堆积方式与超分子氢键作用。 2、在溶剂热条件下,L1与草酰胺分别和ZnCl_2、CdCl_2·2.5H_2O反应,得到{[(Zn_2)(L_1)(C_2O_4)_2]·(H_2O)_4}_n (1)和[Cd(L_1)_(0.5)(Cl)(C_2O_4)_(0.5)]_n (2),在溶剂热条件下,L_4与草酰胺与ZnCl_2反应,得到{[Zn_2(L_4)(C_2O_4)_2]·(H_2O)}_n (3),在室温下,L_1与四氟对苯二甲酸和MnCl_2·4H_2O在二氯甲烷和甲醇中反应,得到了{[Mn(L_1)_(0.5)(BDC–F_4)(H_2O)_2]·(H_2O)}_n (4)。配合物1–4分别用红外光谱和热分析等技术进行了表征,并用CCD X–射线单晶仪测定了它们的晶体结构。结果表明:配合物1和2具有手性空间群;配合物1,2和3均为一维结构,而配合物4为二维结构;配合物1,2和4均具有罕见的螺旋结构。 3、以大肠杆菌,金黄色葡萄球菌,枯草杆菌作为实验菌株,利用平板计数法考察了化合物L_1–L_6的杀菌性能。结果表明:各Schiff碱均具有一定的杀菌性能,含四氟苯环骨架的双吡啶Schiff碱可作为先导结构进行研究。


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