铁酸铋复合材料的制备及可见光催化性能研究

【摘要】：水体污染已成为当今社会最主要的环境问题之一,采取有效手段来解决水体污染问题已迫在眉睫。近年来,作为一种新兴的治理技术,光催化氧化技术引起了人们广泛的兴趣。尽管半导体催化剂已在有机污染物治理方面表现出优异的特性,但仍有很多难题需要解决,如催化剂的可见光利用率较低。铁酸铋(BiFeO_3)由于具有较窄的禁带宽度和较好的可见光响应,被认为是半导体催化剂的候选材料之一。因此,研究制备BiFeO_3纳米结构和BiFeO_3基的复合物催化剂,有效提升其光催化活性,具有潜在的实际应用价值。本文的主要研究内容如下:1、采用一锅水热法成功制备了包括纺锤体、立方体和纳米片三种不同形貌的铁酸铋(BiFeO_3)纳米结构。用XRD、SEM和TEM等测试手段对产物的纳米结构进行表征。测试结果表明,三种结构的结晶性较好,为典型的钙钛矿结构。合适浓度的聚乙烯吡咯烷酮(PVP)有助于前驱体的分散,从而获得形貌尺寸均一的纳米结构。在PVP辅助的水热反应中,通过改变碱(NaOH)的浓度,获得了三种不同形貌的BiFeO_3产物。光催化测试表明,BiFeO_3催化剂的吸光能力极大的依赖于样品的尺寸和形貌。通过比较发现,在所制得的三种形貌中,纳米片在可见光照射下降解甲基橙(MO)溶液时表现出最高的光催化效率。高分辨透射电镜(HRTEM)测试结果表明,该BiFeO_3纳米片是(104)晶面暴露的。根据实验结果与讨论,提出了BiFeO_3纳米结构的生长机理。2、采用简单的水热法制备了一系列g-C_3N_4含量不同的g-C_3N_4/BiFeO_3纳米复合物。在沉积-沉淀过程后,BiFeO_3纳米颗粒均匀地复合在C_3N_4纳米片表面,平均尺寸约为180nm。BiFeO_3颗粒的均匀性与两者的质量配比有着密切的联系。g-C_3N_4含量为50%的g-C_3N_4/BiFeO_3复合物在可见光照射下降解甲基橙(MO)溶液时表现出最高的效率,主要归因于两种半导体g-C_3N_4和BiFeO_3之间的协同效应。这种调节表面和界面特性以达到光物理性质最优的能力,说明该沉积机理可基于g-C_3N_4制备复合催化剂,从而适合较宽范围的光催化应用。根据实验结果,提出了g-C_3N_4/BiFeO_3纳米复合物可能的生长机理。3、采用水热法和室温下的液相反应,成功制备了铁酸铋/氧化还原石墨烯(Bi_(25)FeO_(40)/rGO)纳米复合物,Bi_(25)FeO_(40)纳米颗粒为奇特的纺锤体结构,均匀地复合在rGO纳米片表面。有趣的是,由于rGO的存在,钙钛矿BiFeO_3发生了常温相变,转变为软铋矿Bi_(25)FeO_(40),且结晶性较高。XRD和SEM测试结果表明,常温相变并没有改变颗粒的形貌,铁酸铋依然保持纺锤体的形貌。光催化测试表明,在可见光照射下,Bi_(25)FeO_(40)/rGO纳米复合物降解甲基橙溶液时表现出较高的光催化性能,其中BG3样品的催化性能最佳,降解甲基橙效率接近90%,与主流的复合催化剂的性能相当,在光催化和相关领域具有潜在的应用前景。光致发光谱(PL)测试结果表明,光生载流子传输到Bi_(25)FeO_(40)和rGO界面处,大大抑制了光生电子和空穴的再次复合,有效提高了催化剂的光催化性能。此外,基于实验结果,进一步分析了rGO提高光催化活性的作用和可能的机理。