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柔性电极的可印刷制备、功能调控及应用研究

程涛  
【摘要】:近年来,柔性可拉伸光电器件因轻薄、便携、可弯曲、共形性好、耐用性强等优势,受到了科研界及产业界的高度关注。电极作为光电器件基本组成单元,对器件性能有巨大的影响。目前,光电领域采用的电极多是单晶半导体硅、印刷电路板(PCB)及铟锡氧化物(ITO)透明电极。这些电极质地脆、柔性差、制备工艺复杂、成本高,无法满足柔性可拉伸光电器件的发展需求。本论文致力于开发新型电极材料及探索新型制备工艺,实现低成本大面积制备高性能柔性电路/电极,以取代传统PCB,特别是ITO透明电极,从而适应并推动柔性光电技术的发展。研究内容主要包括电极材料合成、墨水配制、电极制备、印刷工艺优化、性能表征及器件应用。1本工作首先创立了低成本、大面积、高质量喷墨印刷银电电路的方法。系统优化了喷墨打印的工艺参数,建立了通用的基底修饰与处理技术,成功将打印的银线线宽降至初始值的1/3,显著提高了喷墨打印的分辨率。利用创建的工艺方法,在不同基底上打印了大面积银电路,其形貌精致、电导率高、柔性优异。该方法在简便、低成本、大面积制备柔性电路并取代传统PCB以适应柔性电子技术发展方面具有广阔的应用前景。2率先建立了多层旋涂或印刷制备透明电极的技术方案,创新性提出墨水电导率及流变性调控机制,成功制备了综合性能良好的PEDOT:PSS柔性透明电极。鉴于原始PEDOT:PSS电导率较低,不适于喷墨印刷,我们通过高沸点溶剂的微量调控,将PEDOT:PSS的电导率提高2~3个数量级;通过掺杂表面活性剂,调节了PEDOT:PSS的黏度及表面张力,提高了其对基底的浸润性,有利于后续PEDOT:PSS的多层旋涂成膜及喷墨印刷;通过层数控制,优化了PEDOT:PSS电极的光电性质(Rs:36Ωsq~(-1),T:82%)及电化学性能(4.72 mF cm~(-2)),该电极亦表现良好的力学柔性,在取代ITO电极应用于柔性可穿戴电子方面具有巨大潜力。我们利用获得的PEDOT:PSS透明电极制备了柔性透明全固态超电容,该电容器表现出良好的电化学性能,优异的力学柔性及较高的透明度。3提出了复合电极制作思路,进一步提升了PEDOT:PSS的光电性能,全印刷了PEDOT:PSS/银网格复合电极。复合电极可以克服单一材料的缺陷,协同发挥二者的优势,其综合性能较单一材料进一步提升,不仅具有优异的光电性能(Rs:12Ωsq~(-1),T:89%),出色的力学柔性,较强的抗氧化能力,而且具有良好的电化学性能(7.36 mF cm~(-2))。我们利用该复合电极制备了柔性透明图案化的固态超电容,该电容器具有良好的综合性能。4开发了一种简单、低成本、环保的多元醇方法,合成了高长径比、高纯度银纳米线。建立了预沉积并转移两步法制备电极技术,将合成的银纳米线转移并嵌入到PDMS基底表面,制备了具有优异综合性能的新型可拉伸透明AgNWs/PDMS电极。首先,通过调控原料摩尔比、控制晶种的量、优化反应温度、调节原料滴速等,合成了高长径比、高纯度的银纳米线。随后,将银纳米线转移并掩埋到PDMS表层制备了可拉伸透明电极。通过调控转印前银纳米线导电层的厚度,可以实现电极透光性与导电性的良好平衡。该透明电极不仅具有良好的光电性能,也表现较好的拉伸性,在可拉伸光电子领域具有广阔的应用前景。


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