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准二维钙钛矿发光二极管的制备及性能研究

夏鹏飞  
【摘要】:准二维钙钛矿材料(Quasi-two-dimensional perovskite)由于其优良的光电性质和溶液加工特性,近年来已成为照明与显示领域的研究热点。但是准二维钙钛矿在膜层与发光器件制备方面仍然存在诸多问题:其一,如何选取适当的配体比例以与反溶剂滴加时间,以制备平整、透亮且荧光量子产率较高的准二维钙钛矿膜层;其二,如何修饰准二维钙钛矿膜层的表面,使膜层具有较低的粗糙度;其三,如何进一步提升膜层的电荷传输性能;其四,如何减少准二维钙钛矿膜层中未成键的铅和卤素空位,以减少膜层中的非辐射复合中心。以上为影响准二维钙钛矿发光二极管(Q-2D Pe LEDs)器件性能的主要问题,也是未来钙钛矿发光二极管大规模工业化生产过程中亟待解决的问题。围绕上述问题,本论文对准二维钙钛矿膜层的制备进行了研究与优化,并构筑了发光二极管。首先,本论文提出基于实时PL变化的反溶剂滴加时间确定方法,通过调整配体及A位阳离子比例提升了膜层光致发光强度与器件性能。其次,本论文基于预溶液混合法改进了准二维钙钛矿前驱液的制备方法,通过改善膜层形貌、去除导电性较差的超薄纳米片提升了器件性能。最后,本论文首次使用了钙钛矿纳米晶与准二维钙钛矿制备了纳米晶/准二维钙钛矿复合膜层,通过改善膜层形貌、减少膜层的Pb缺陷与Br空位大幅提升了准二维钙钛矿发光二极管的器件性能与工作寿命。主要工作如下:(1)基于纳米钉扎工艺制备准二维钙钛矿膜层。本章基于实时PL变化确定了反溶剂滴加时间,使用不同配体比例的准二维钙钛矿前驱液制备了钙钛矿膜层,研究了配体比例对发光强度与发光峰位的影响。基于最佳发光性能的膜层初步构筑了准二维钙钛矿发光二极管。通过调整准二维钙钛矿中A位阳离子的比例,研究了不同A位阳离子比例对器件性能的影响。制备了双阳离子(FA~+与MA~+)准二维钙钛矿发光二极管,探究阳离子掺杂对器件性能的影响。(2)基于预溶液混合法制备钙钛矿发光二极管。本章优化了准二维钙钛矿前驱液的制备方法,提出了预溶液混合法制备准二维钙钛矿前驱液。该方法将钙钛矿部分与配体部分预先溶解,再按等体积比混合,以此制备钙钛矿前驱液。基于这种改进的前驱液制备的准二维钙钛矿膜层内单层与双层钙钛矿纳米片组分显著减少,膜层的电荷传输性能提升。提出了基于预溶液混合法的钙钛矿成核结晶的微观机理。基于预溶液混合法制备了单阳离子和双阳离子钙钛矿发光二极管,其性能与传统方法制备的器件性能相比均有较大提升。(3)基于纳米晶/准二维钙钛矿复合膜层的钙钛矿发光二极管。本章首次制备了纳米晶/准二维钙钛矿复合膜层。准二维钙钛矿膜层表面原有的“沟壑状”起伏被纳米晶填充,膜层粗糙度显著减小。阳离子诱导交换自组装使得原有的准二维钙钛矿膜层中的双层纳米片被去除,膜层的电荷传输性能得到提升。钙钛矿纳米晶中的Br~–与油酸组分可以与准二维钙钛矿膜层表面未成键的铅结合,减少溴空位与铅缺陷,从而减少了膜层中的非辐射复合中心,使得钙钛矿发光二极管性能得到提升。本论文探究了准二维钙钛矿膜层与器件的制备方法,优化了钙钛矿的膜层形貌,提升了发光二极管的性能与工作寿命,对后续制备高性能准二维钙钛矿光电器件具有借鉴意义。


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