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高功率固态照明用荧光玻璃/微晶的制备与性能研究

王大校  
【摘要】:为满足汽车前照灯、探照灯、工业照明、投影显示等高亮度照明应用的需求,最新的白光LED/LD技术正朝着高功率(≥1 W)的方向发展。然而,传统的有机封装材料的热导率低(~0.2W·m~(-1)·K~(-1)),不能及时转移芯片产生的热量,会产生严重的热积聚,并且有机封装材料的耐温性差,器件在高温下运行时容易造成老化泛黄,影响发光效率和发光品质。玻璃和玻璃陶瓷的热稳定性与化学稳定性良好,可以替代有机封装材料,有望从根本上解决高功率应用中的热积聚问题。目前,荧光玻璃和玻璃陶瓷在性能上仍有很大的提升空间,其中,荧光玻璃对激发光的吸收较弱,发光强度较低;玻璃陶瓷在析晶过程中很难使得所有的激活离子都进入晶格,激活离子的利用率不高。此外,蓝光激发+YAG:Ce~(3+)黄光组合得到的白光显色指数低、色温高,在某些领域的应用受到限制。因此,解决这些问题对高功率白光LED/LD的发展至关重要。针对上述问题,本文开展了以下研究工作:(1)为了补充发射光谱中的红光成分,降低白光光源的相关色温,设计并制备了一种可调谐的Tm~(3+)、Mn~(2+)共掺氟硅酸盐荧光玻璃,其中,Tm~(3+)发射蓝光,Mn~(2+)的宽发射峰能够涵盖绿色到红色区域。玻璃基质在可见光(380-760nm)范围内良好的透过率(~90%),有助于提高量子效率。通过改变玻璃组分中Y_2O_3的含量,调整了Mn~(2+)离子的红光和绿光的相对强度。结果显示,当Y_2O_3增加时,Mn~(2+)离子的绿光强度降低,红光强度提高,光谱整体出现了轻微的红移。当Y_2O_3含量为4mol%时,样品的色温为3600 K,而商用白光LED的色温在7000K以上。热性能方面,玻璃良好的热导率(2.17 W·m~(-1)·K~(-1@)100℃)有助于快速散热,Y_2O_3含量的增加可以提高热活化能,改善热猝灭性能,Y_2O_3含量为0 mol%、4 mol%时,对应的热活化能分别为0.184 e V、0.206 e V。(2)为了提高玻璃陶瓷中激活离子的利用率,增强激活离子在玻璃中的发光强度,设计并制备了一种双相发光的Tm~(3+)、Eu~(2+)、Eu~(3+)三元离子掺杂氟硅酸盐玻璃陶瓷。Tm~(3+)离子稳定的在玻璃相中发射蓝光,而Eu离子可以有选择性的处在玻璃相或Ba Si_2O_5晶相中发挥不同的作用,热处理过程中进入晶格的Eu~(3+)离子会被自还原成Eu~(2+),发射绿光;其余的Eu~(3+)离子则保留在玻璃相中发射红光。经660℃、5h和780℃、1h两步热处理后,所得玻璃陶瓷样品的色坐标为(0.3813,0.3783)、相关色温为3986 K、显色指数为91。此外,由于微晶增强了散射,玻璃中的发光强度提高了212%以上。热稳定性方面,Tm~(3+)离子的蓝光发射强度在100℃时仅下降6%,Eu~(3+)离子的红光发射强度在100℃时仍有室温的90%,Eu~(2+)离子在Ba Si_2O_5中的绿光发射表现稍弱,但是玻璃陶瓷样品良好的热导率(2.69 W·m~(-1)·K~(-1),100℃)可以使器件始终保持在较低的温度,有效地缓解了热猝灭。(3)为了减少稀土离子的用量,设计并制备了一种Eu单掺的氟硅酸盐玻璃陶瓷。利用自还原机理,使得Eu~(3+)离子在玻璃相中发射红光,Eu~(2+)离子在Ba Mg Si O_4晶体中发射绿光和蓝光。通过差热分析,确立了合适的热处理制度,在670℃、4h和800℃、1h的热处理后,所得样品的色坐标为(0.3677,0.4073)、色温为4500 K、显色指数为80。微晶的存在对玻璃的发光有积极作用,玻璃中Eu~(3+)的红光发射强度相较于前驱体玻璃提升了279%,玻璃内部有序结构的增加也使热导率也从1.96 W·m~(-1)·K~(-1)提高至2.58 W·m~(-1)·K~(-1)(100℃)。


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