收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

金属氧化物纳米结构的制备、调控与催化臭氧化研究

贺爱珍  
【摘要】:酚类化合物是重要的化工原料及中间体,在工业生产中,排放的酚类废水不仅影响人类健康,且对环境造成极大的危害。因此对含酚废水进行有效处理已成为当务之急。催化臭氧化过程是环境领域中最具潜力的一种水处理方法,适用于降解低浓度有机物。纳米金属氧化物具有纳米材料的独特性质,且制备工艺简单,成本低廉。将其作为臭氧化反应的催化剂,可获得较高的催化效果,因此已成为国内外研究的热点。但在研究过程中发现,同种催化剂,制备条件的不同会导致催化剂表面性质及催化活性明显的差异。因此研究催化剂的制备、表面调控,及催化活性三者之间的联系显得尤为必要。 本研究以模拟苯酚废水为目标有机物,研究以金属氧化物纳米材料为催化剂的催化臭氧化水处理方法。通过对催化剂表面进行调控,研究催化剂的制备方法、表面特性及臭氧化催化活性之间的联系。通过设计各种实验,研究催化剂与臭氧之间的作用,验证了除羟基自由基以外氧化物种的存在,探讨各催化剂不同的催化反应机理及催化过程中反应物及中间产物的转化。 首先采用不同的制备方案,如沉淀法、水热法、燃烧合成法,经过调控反应条件,制备出ZnO、CeO_2、MnOX三个系列十多种纳米金属氧化物,接着对各样品进行TG、XRD、TEM、SBET、UV-vis、FT-IR等相关表征。随后考察了各体系中所得产物对苯酚的臭氧化降解效果,获得了催化活性最高的样品,同时结合表征结果,判断制备过程中反应条件对样品表面性质及催化活性的影响。 在ZnO体系中,通过调控煅烧温度、加料速度,得到5种ZnO样品。进行苯酚的催化臭氧化反应后,研究纳米ZnO的制备反应条件对表面性质及催化活性的影响。得到催化活性最高的样品后,以该样品为催化剂,考察催化臭氧化反应最佳条件,通过探讨ZnO对臭氧的作用,叔丁醇对ZnO催化臭氧化降解苯酚的影响,ZnO催化臭氧化降解硝基苯,最终确定纳米ZnO催化臭氧化降解苯酚的反应历程为非?OH的氧化作用。 在CeO_2体系中,通过调控铈源、水热温度、水热时间,制备出6种CeO_2纳米材料。经表征发现,铈源导致产物的催化活性具有明显的差异,原因在于二者的前驱物的不同。水热温度及时间的不同导致产物的催化活性差异较大,原因为:水热温度过高,高压反应时间过长导致活性中心的消失。通过考察Ce-E和Ce-F对臭氧的分解作用,发现二者催化活性差异较大的深层原因。以Ce-E为催化剂,验证催化反应的活性中心的可能位置,最终确定Ce-E催化臭氧化降解苯酚的反应原理。通过高压液相检测得到反应过程中苯酚及中间产物的转化过程,通过计算反应速率常数,更直观地证明Ce-E的高催化活性。 在MnOx体系中,考察了不同制备方法,表面活性剂对产物的表面性质及催化活性的影响。实验结果表明在制备过程中不加表面活性剂所得样品MnOx-n具有最高的催化活性。通过比较各催化剂对O3的分解作用,初步认为MnOx-SDS和MnOx-SDBS对苯酚的催化臭氧化反应原理为臭氧的直接氧化作用。MnO_(x-n)和Mn2O3均能明显地促进O3分解,但催化活性相差较大。分别解释了MnO_(x-n)和Mn2O3在苯酚的臭氧化降解过程中催化活性不同的原因,阐述了MnO_(x-n)催化臭氧化降解苯酚的反应历程,活性中心的可能位置,反应物及中间产物的转化过程。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 童少平,杜桂荣,张鉴清;液相中MnO_2催化臭氧化降解磺基水杨酸[J];环境化学;2003年05期
2 童少平,冷文华,张鉴清,曹楚南,钱照明;催化臭氧化降解磺基水杨酸[J];中国环境科学;2001年06期
3 童少平,刘维屏,杜桂荣,张鉴清;催化臭氧化降解磺基水杨酸的机理[J];中国环境科学;2003年03期
4 李来胜!100084,祝万鹏!100084,李中和!100084;催化臭氧化——一种有前景的水处理高级氧化技术[J];给水排水;2001年06期
5 曲险峰;郑经堂;张延宗;;活性炭对2,4-二氯苯酚的催化臭氧化降解(英文)[J];中山大学学报(自然科学版);2007年S1期
6 吴耀国;惠林;赵大为;冯文璐;王秋华;;金属锰催化臭氧化降解三硝基甲苯功效的实验研究[J];兵工学报;2006年02期
7 李来胜,祝万鹏,李中和;催化臭氧化去除水中氯乙酸的研究[J];上海环境科学;2002年05期
8 刘占孟;唐朝春;李静;鲍东杰;;活性炭催化臭氧化降解亚甲基蓝实验[J];浙江林学院学报;2009年03期
9 曲险峰,郑经堂,于维钊,赵玉翠;金属及其氧化物催化臭氧化反应的研究进展[J];化工进展;2005年11期
10 杨忆新;马军;秦庆东;赵雷;王胜军;张静;;过渡金属氧化物催化臭氧化在水处理中的应用[J];现代化工;2006年S1期
11 刘正乾;马军;赵雷;;石墨负载Pt催化剂的制备、表征及活性研究[J];无机化学学报;2006年12期
12 曲险峰;郑经堂;;均相催化臭氧化反应的研究进展[J];水处理技术;2006年12期
13 冯涛;刘洪波;孙月峰;;一种新型的水处理高级氧化技术——金属催化臭氧化[J];能源环境保护;2006年04期
14 尚会建;蒋梁鹤;允川;郑学明;王亮;杨丽艳;;活性炭催化臭氧化处理含氰废水的试验研究[J];黄金;2011年03期
15 王楠;鲍治宇;董延茂;;纳米级TiO_2/沸石/UV催化臭氧化水中苯酚的研究[J];苏州科技学院学报(工程技术版);2008年01期
16 孙旭辉;马军;王孝宇;李小华;;臭氧/钛酸铋系化合物催化氧化降解橙黄Ⅳ的初步研究[J];环境科学学报;2009年05期
17 赵丹;董延茂;王楠;鲍治宇;;纳米TiO_2/沸石/UV催化臭氧化水中硝基苯的研究[J];环境科技;2010年01期
18 杨忆新;马军;张静;王胜军;秦庆东;;硅胶负载纳米TiO_2催化臭氧化降解水中微量硝基苯的研究[J];环境科学学报;2006年08期
19 张彭义,余刚,蒋展鹏,祝万鹏;Ni/Fe/Cu氧化物的催化臭氧化作用研究[J];环境科学;1998年04期
20 杜桂荣,孙占学,童少平,黄克玲;催化臭氧化降解有机废水及影响因素[J];东华理工学院学报(自然科学版);2004年02期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 蓝小飞;赵书琴;余夙;童少平;;TiO_2-V_2O_5/Al_2O_3在臭氧化不同有机物中的活性[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
2 董玉明;贺爱珍;赵辉;吴丽娜;蒋平平;;CeO_2纳米结构可控合成及催化臭氧化降解苯酚研究[A];中国化学会第28届学术年会第2分会场摘要集[C];2012年
3 赵书琴;蓝小飞;童少平;马淳安;;Ti(Ⅳ)催化臭氧化降解苯乙酮和丙烯酸的研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
4 董玉明;贺爱珍;赵辉;吴丽娜;蒋平平;;MnO_x纳米结构的简便合成及催化臭氧化性能[A];中国化学会第28届学术年会第1分会场摘要集[C];2012年
5 董玉明;王光丽;吴丽娜;蒋平平;;臭氧化水处理技术中纳米催化剂的调控制备[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
6 赵辉;董玉明;贺爱珍;吴丽娜;蒋平平;;Fe_3O_4@Al_2O_3磁性核壳纳米粒子在催化臭氧化有机废水中的应用研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
7 赵波;尹琳;卢保奇;李真;邹婷婷;郑意春;;Cu-丝光沸石/臭氧催化—坡缕石联用工艺降解染料污水的初步研究[A];非金属矿物材料—环保、生态与健康研讨会论文专辑[C];2004年
8 董延茂;鲍治宇;王楠;;纳米TiO_2/沸石/UV催化臭氧化水中硝基苯的研究[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
9 肖华;张棋;许育新;陈喜靖;奚辉;景金富;;MnO_x/GAC催化臭氧氧化水中2、4-二氯酚的研究[A];中国环境科学学会2009年学术年会论文集(第一卷)[C];2009年
10 耿媛媛;侯永江;韦晓竹;杨翠花;;催化臭氧化降解地表水中甲苯的研究[A];新农村建设与环境保护——华北五省市区环境科学学会第十六届学术年会优秀论文集[C];2009年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 刘正乾;石墨结构碳及其载Pt催化剂强化臭氧降解水中草酸的研究[D];哈尔滨工业大学;2008年
2 曲险峰;活性炭纤维对水中酚类有机物的催化臭氧化[D];中国石油大学;2007年
3 李炳智;臭氧氧化处理含氯代硝基苯类废水机理及其强化生物降解性的研究[D];浙江大学;2010年
4 沈吉敏;水中硝基(氯)苯及多羟基单宁酸的O_3/H_2O_2降解效果与机理[D];哈尔滨工业大学;2007年
5 赵雷;超声强化臭氧/蜂窝陶瓷催化氧化去除水中有机物的研究[D];哈尔滨工业大学;2008年
6 陈红英;臭氧—微波诱导催化氧化饮用水中的内分泌干扰物邻苯二甲酸二丁酯[D];太原理工大学;2012年
7 王群;氧化铈催化臭氧氧化水中有机物及控制溴酸盐研究[D];哈尔滨工业大学;2010年
8 齐虹;光催化氧化技术降解室内甲醛气体的研究[D];哈尔滨工业大学;2007年
9 缪恒锋;太湖富营养化水体中典型污染物的臭氧氧化研究[D];江南大学;2008年
10 翟旭;纳米ZnO催化臭氧氧化去除饮用水中二氯乙酸的效能与机理[D];哈尔滨工业大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 贺爱珍;金属氧化物纳米结构的制备、调控与催化臭氧化研究[D];江南大学;2012年
2 张华;臭氧及催化臭氧化降解苯乙酮[D];浙江工业大学;2010年
3 石锐;臭氧及催化臭氧化降解2,4-滴丙酸的动力学研究[D];浙江工业大学;2010年
4 陆珍珍;负载铈活性炭催化臭氧化氯霉素研究[D];广州大学;2011年
5 赵书琴;Ti(Ⅳ)催化臭氧化降解有机物的效能及动力学特性[D];浙江工业大学;2012年
6 孙民;催化臭氧化法降解水溶液中染料有机物的研究[D];大连理工大学;2010年
7 焦茹媛;催化臭氧化处理水中难降解污染物质的研究[D];山西大学;2012年
8 程长虹;负载型铁氧化物催化臭氧化难降解有机物的研究[D];河北师范大学;2011年
9 杨监峰;纳米级TiO_2/粉煤灰/UV催化臭氧化处理水中苯胺的研究[D];苏州科技学院;2009年
10 蓝小飞;V_2O_5-TiO_2-AlF_3/Al_2O_3催化臭氧化降解有机物研究[D];浙江工业大学;2012年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978