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苯丙氨酸二肽自组装及其在电化学酶传感器中的应用

刘丹  
【摘要】:生物分子已成为分子自组装获得新型纳米材料的热门建筑模块。而在这当中,寡肽分子因其种类多、性质和功能各异,可以为自组装提供多种选择,逐渐成为了自组装纳米材料研究的首选。另外,由于制备简单、相对稳定且易于化学修饰和生物功能化,所以肽自组装材料被认为在生物传感、药物运输、组织工程等领域有着广泛的应用前景。本文针对性地选择一种简单而且热门的寡肽分子苯丙氨酸二肽(L-Phe-L-Phe,FF)作为研究对象,考察了在特定溶剂乙腈诱导下对该分子自组装的形貌控制,并提出了相应的自组装机理。而后,将该自组装产物修饰于玻碳电极上,考察其应用于电化学酶传感器研究的可能性。具体研究结果如下: (1)采用乙腈诱导FF自组装获得一个中心成核且沿核向四周发散生长出肽纳米线的蒲公英状微晶结构。通过控制FF的浓度获得一个形态可控的开扇式自组装过程,并且提出FF局部浓度对其自组装形成核点以及围绕核点发散生长出纳米线的角度范围的影响规律。通过荧光发射光谱、紫外可见吸收光谱、傅里叶红外光谱、圆二色谱、X-射线衍射等分析方法对FF自组装结构进行分析,结果发现,π-π堆叠和反平行β-折叠结构等分子间作用力对FF自组装结构的形成和稳定有着重要的作用,并据此提出了相应的自组装机制。 (2)将该蒲公英状微晶聚集体作为酶载体修饰于玻碳电极上,采用戊二醛交联固定辣根过氧化物酶,Nafion溶液包埋保护酶,制备过氧化氢电化学酶传感器。该传感器对过氧化氢表现出良好的催化还原特性,其响应线性范围为:5.0×10~(-7)mol/L~6.0×10~(-4)mol/L,检出限为2.5×10~(-7)mol/L(S/N=3)。米氏常数为0.83mmol/L,表明所固定的酶具有较高的生物活性,且与过氧化氢有较强的亲和能力。这种采用FF自组装产物修饰电极的方法也可为制备其他电化学传感器提供借鉴。


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