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苯丙氨酸二肽可控自组装及电化学生物传感研究

张秋芳  
【摘要】:当前,肽基材料自组装已成为化学、生物学和材料学等交叉领域的研究热点,其中苯丙氨酸二肽(FF)因其容易合成、相对稳定、易于组装和广阔的应用前景等特性引起研究者的广泛兴趣。生物传感器在环境、食品和医药等领域有重要应用价值。FF自组装材料在提高生物传感器性能方面有巨大潜力。表面活性剂辅助合成纳米、亚微米材料已被证实为一种绿色环保、有很大研究空间和重要研究意义的方法。因此本文致力于表面活性剂作用下FF可控自组装材料的制备并探讨其在电化学生物传感器中的应用。分别采用阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)和非离子表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)干预FF的自组装,制备了可控FF亚微米纤维结构、扫把结构和扇形结构,并探索了三种自组装结构的电化学性质。上述三种FF自组装结构中,着重探讨了FF亚微米纤维结构的分子间作用力、自组装机制及在H_2O_2生物传感检测中的应用。具体内容如下: (1)用阳离子表面活性剂CTAB诱导FF自组装获得亚微米纤维结构。考察了CTAB与FF的摩尔比和湿度对自组装纤维结构形貌的控制。用SEM,CD,FTIR,FL,XRD和电化学技术对FF纤维结构进行表征。结果表明:纤维直径随CTAB与FF的摩尔比增大而呈降低趋势;在0.33相对湿度条件下自组装获得的纤维直径最均一。CTAB激发FF的自组装,β-折叠二级结构和苯环间的π-π堆积作用在亚微米纤维自组装过程中起重要作用。该方法为简单快速、环境友好的制备可控FF亚微米纤维结构提供了一条新的途径。 (2)基于FF亚微米纤维优良的电化学性质及良好的生物兼容性,制备了H_2O_2生物传感器。结果表明:实验优化条件为pH7.0、电位-0.7V,在最优实验条件下,生物传感器对H_2O_2的线性响应范围为7.5×10~(-7)~1.4×10~(-5)mol/L,检测限为2.5×10~(-7)mol/L。说明FF亚微米纤维在H_2O_2生物传感检测中具有潜在的应用前景。 (3)分别用非离子表面活性剂PVP和阴离子表面活性剂SDBS诱导FF自组装获得可控扇形和扫把状结构。考察了表面活性剂与FF的摩尔比、温度、湿度三个条件对自组装结构形貌的控制。结果表明:只有在PVP与FF的摩尔比介于1:1.6~1:51.6之间,相对湿度大于0.84且温度高于30℃条件下,FF在PVP作用下才能自组装获得扇形结构;随PVP与FF摩尔比的降低,扇形结构的半径、夹角均呈降低趋势。SDBS与FF摩尔比、温度、湿度三个条件对FF自组装扫把结构的形貌影响显著。实验优化条件为:SDBS与FF摩尔比1:4.3,温度30℃,相对湿度0.75。该方法为可控制备FF扇形和扫把状结构提供了一条新的途径。


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