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正渗透法处理脱硫废水及膜表面改性的研究

王通军  
【摘要】:烟气脱硫(FGD)废水由于易结垢、含盐量高等特点而成为工业上最难处理的废水之一。目前,膜分离技术已经广泛应用在FGD废水的处理领域。依靠渗透压差驱动的正渗透技术具有低能耗、膜结垢倾向低和出水水质高的特点,这使得正渗透膜分离技术在处理脱硫废水领域拥有巨大的潜能。本文研究了正渗透法处理脱硫废水的膜污染机理、操作参数对分离效果的影响以及膜清洗和膜表面功能化对分离效果的影响。具体内容和主要结论如下:首先,本文研究了正渗透过程中渗透时间、膜取向、汲取液渗透压、实验温度、搅拌速度等参数对膜处理FGD废水产生的水摩尔通量、膜对FGD废水中Mg~(2+)、Ca~(2+)、SO_4~(2-)和Cl~-离子分离度以及膜表面结垢指数的影响。结果表明随着时间的增加水摩尔通量和离子分离度逐渐减小,膜表面结垢指数增加。分离层面向进料液产生的膜结垢较低,汲取液渗透压的增加有利于提高水摩尔通量和离子分离度,但也产生了较高的膜结垢指数。温度升高使得水摩尔通量和膜结垢指数增大,离子分离度降低。增大转速对水摩尔通量和离子分离度的增加以及膜表面结垢指数的降低产生了积极作用。正渗透过程中膜对水与Mg~(2+)、Ca~(2+)、SO_4~(2-)和Cl~-离子分离度大小依次为:SO_4~(2-)Mg~(2+)Ca~(2+)Cl~-。接着,通过SEM、XRD、TGA、XPS、ATR-FTIR等方法确定膜污染的组成为石膏(CaSO_4·2H_2O)和方解石(Mg_(0.03)Ca_(0.97)(CO_3)、Ca CO_3)。结垢机理为分离层上SO_4~(2-)、Mg~(2+)、Ca~(2+)、CO_3~(2-)等离子浓度过饱和而析出,其中Ca~(2+)与膜表面羧基官能团之间的相互作用加速了CaSO_4·2H_2O预核化晶体的形成,TFC膜表面逐渐形成石膏结垢层。针对无机结垢进行了膜清洗探究。结果表明,先酸后碱洗的清洗效果酸洗碱洗DI水洗。先酸后碱洗和酸洗后的膜的水摩尔通量恢复率均超过95.0%。先酸后碱洗后的膜对SO_4~(2-)、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-离子分离度的恢复率分别为99.73%、97.96%、97.54%、99.30%。其次,本文利用多巴胺在Tris-HCl缓冲溶液中氧化聚合生成亲水性聚多巴胺(PDA)层的方法对TFC膜分离层进行涂覆改性。通过SEM、XPS、AFM、ATR-FTIR和接触角测量仪等分析改性后的膜分离层化学结构、形貌和亲水性的变化。结果表明,改性膜分离层亲水性基团(-C=O、-NH_2、-OH)增多,粗糙度降低,PDA层成功涂覆在膜分离层表面。其中,多巴胺(DA)单体浓度为0.08 mmol/L时的涂覆膜(TFC-3膜)的正渗透性能最佳,其正渗透过程的水摩尔通量比原始膜提高了52 mol/(m~2·h),TFC-3膜的选择性是原始膜选择性值的3倍。通过以FGD废水为渗透液进行改性前后的膜表面结垢和物理清洗实验。结果表明,TFC-3膜表现出比原始膜更高的水摩尔通量和更低的膜结垢指数(10%),TFC-3膜对FGD废水中SO_4~(2-)、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-离子的分离度是TFC-0膜的2倍。物理清洗结果表明,TFC-3膜的水摩尔通量恢复率比原始膜的水摩尔通量恢复率高12.52%。探究了PDA层在不同pH环境下的稳定性,研究发现PDA层在酸性和中性环境下稳定存在,而在强碱性(pH≥9)的溶液中PDA层稳定性较差。


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