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南京地区大气气溶胶化学成分与硫同位素组成特征研究

包春晓  
【摘要】:本研究于2011年1月至10月,在南京师范大学随园校区和南京化工职业技术学院分不同季节采集不同粒径的大气气溶胶样品,研究气溶胶中的水溶性离子、金属元素、多环芳烃和硫同位素的时空变化规律、粒径分布特征及其来源,揭示各类污染源对气溶胶粒子的贡献率,主要结论如下: (1)南师和南化大气PM21-10和PM21质量浓度呈现冬季春季秋季夏季的变化规律;南化各季节颗粒物平均质量浓度均高于南师,主要受附近大型化工、钢铁企业排放的污染物影响较大;两采样点颗粒物浓度在冬春季呈明显的三模态,峰值分别落在0.65~1.1μm、3.3~4.7μm和9~10μm范围,夏季呈不明显的双模态分布,主要是峰值落在1.1~2.1μm范围的细粒子模态;秋季南师颗粒物粒径分布不明显,而南化颗粒物在0.65~1.1μm范围有明显峰值; (2)两采样点气溶胶中各离子浓度普遍具有明显的季节变化规律:冬季春季秋季夏季;SO42-、NO3-、Ca2+、Mg2+和Na+是主要的水溶性离子,具有相似的粒径分布特征,SO42-、NO3-、Cl在0.43μm、1.1~2.1μm和3.3~4.7μm的粒径段出现峰值,NH4+、K+峰值出现在0.65~1.1μm的细颗粒段,Ca2+、Mg2+、Na+在3.3~4.7μm的粗颗粒段出现峰值;因子分析表明,交通、燃煤、土壤、建筑尘和生物质燃烧源是南京大气气溶胶的主要来源; (3)南师和南化气溶胶中的元素As秋冬季主要存在于PM2.1中,春夏季则主要存在于PM2.1-10,Pb、Cd主要富集在PM21中,Hg、Zn在PM2.1和PM21-10中分布较均匀;南师气溶胶中As和Zn相关性较强,南化气溶胶中Hg与As、Pb、Zn均有较强的相关性,Cd与Pb也呈显著相关;因子分析表明,金属元素污染主要来自燃煤、交通和工业源; (4)南京大气气溶胶中的PAHs具有明显的季节变化规律:冬季春季秋季夏季,冬季大气中PAHs污染较严重;南师和南化PAHs-PM2.1/PAHs-PM10的年均比值分别为0.56和0.55,表明PAHs主要分布在细粒子中;南化四季PM21-10和PM2.1中的PAHs总浓度均高于南师,主要与采样点周围污染源排放有关;特征比值法和因子分析表明,气溶胶中的PAHs主要来自交通排放和燃煤; (5)南师和南化气溶胶中δ34S年均值分别为5.96‰和6.16%‰,主要来自于燃煤;δ34S值具有相同的季节变化特征:冬季秋季春季夏季,夏季明显低于其他季节,主要受到生物成因硫的影响;太湖气溶胶中δ34S值变化范围为4.46~9.87‰,δ34S值呈现夏季高于春季的特点,与南京地区气溶胶δ34S变化相反,这主要受到SO2异相氧化的影响;同时发现太湖气溶胶中的硫稳定同位素存在明显的非质量分馏效应,分馏异常主要与平流层SO2发生的光化学反应有关,这为进一步研究南京地区大气气溶胶的多重同位素组成特征提供依据。


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