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南京北郊大气气溶胶化学组分特征分析

段卿  
【摘要】:碳质颗粒物、水溶性离子和金属元素是大气气溶胶的重要组分,它们对于空气质量、能见度和气候变化都有重要的影响,甚至还危害人体健康。近几年,南京经济发展迅速,南京市对于大气污染的综合治理也取得了一定的成效,但是机动车保有量快速攀升,空气质量没有明显的改善,且能见度呈下降趋势,霾日数也在增长。为了更好地了解南京市污染的形成机制,并为南京市空气质量的改善提供理论依据,本研究对南京北郊PM10中的化学组分进行了分析。本研究在南京北郊使用了安德森九级撞击式采样器和污染气体检测系统(EMS),并用Model 2001A热/光碳分析仪、水溶性离子色谱仪和Agilent 7500a ICP-MS电感耦合等离子体质谱分别对大气颗粒物中的有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性离子和金属元素的浓度进行测定,并结合气象要素数据对观测结果进行分析研究。从而得到了南京北郊有机碳和元素碳的浓度、粒径分布和二次有机碳(SOC)的季节变化特征,并对夏季南京北郊PM2.1中的主要大气化学组分进行了源解析。此外,由于各种污染天气的发生,对南京北郊空气质量产生严重的影响,并使能见度急剧降低,因此本研究的第六章对南京北郊的四类污染天气(烟花燃放、沙尘天气、生物质燃烧和雾霾)进行了探讨,分析了四类污染天气和正常天的水溶性离子的污染特征。结果表明,OC浓度的季节变化与EC的略有不同:OC为夏季春季秋季冬季,EC为春季夏季秋季冬季。OC和EC的粒径分布都呈三峰型,且四季的粒径变化趋势基本一致。OC和EC各粒径段中的比值,不同粒径段中的比值差异较大。南京北郊二次有机碳的四季变化为:冬季秋季夏季春季。春季细粒径段的EC和OC的相关性略高于粗粒径段的;而夏、秋和冬季中细粒径段的相关性都低于粗粒径段的相关性。夏季南京北郊PM2.1中化学组分的污染特征:SO42-、NH4+和N03-是主要的水溶性离子组分;OC和EC的平均浓度分别为13.04μg.m-3和2.61 μg·m-3; Ca、Na、Fe和K是主要的金属元素组分;Mn、Na、Ca、Cr、Cd、Zn、V、Pb和Mo的富集,主要是人类活动造成的。应用PMF模式对南京北郊PM2.1中化学组分的来源进行模拟,运行得到7个因子最优结果:机动车尾气、二次污染和重油燃烧是主要的污染源,其次为道路扬尘、生物质燃烧、钢铁制造业和冶金工业源。PM10中水溶性离子的浓度由大到小依次为:雾霾生物质燃烧烟花燃放正常天沙尘。正常天的情况下,细粒径段的离子浓度是较低的,雾霾天最高。烟花燃放中在1.1μm粒径段中能够急剧产生大量的K+。沙尘天气则主要产生的是粗粒径段水溶性离子,且Ca2+、Mg2+和C1-都有明显的增加。生物质燃烧中,心、Cl-和Na+浓度都有明显的增加。雾霾过程能够产生较高浓度的二次离子。正常天各离子的粒径谱型较为一致,基本上都为三峰型分布,烟花燃放、沙尘天气和生物质燃烧粒径谱型较为一致,而雾霾过程的粒径谱型较为不同。烟花燃放、生物质燃烧、雾霾和正常天的SO42-中都有部分来源于SO2的二次转化。能见度与不同粒径段的总水溶性离子呈负相关性,与不同粒径段的NO3-和SO42-及液态水含量也都呈负相关性。


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