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气象条件对中国地区细颗粒物和臭氧污染影响的模拟研究

史之浩  
【摘要】:以细颗粒物(PM_(2.5))和臭氧(O_3)为关键污染物的大气复合污染是我国现阶段大气污染防治的重点。气象条件在PM_(2.5)和O_3污染形成过程中有重要作用。量化气象条件影响PM_(2.5)和O_3的关键过程、甄别影响的主要气象因子、探讨气候变化对PM_(2.5)和O_3浓度的影响,是制定科学减排方案有效改善空气质量的重要前提。本文以区域空气质量模式WRF/CMAQ为主要研究手段,结合环境监测数据,研究颗粒物和臭氧污染对各气象因子的敏感性;定量估算过去十年PM_(2.5)和O_3浓度对气象变化和排放控制的响应;探讨了极端气象条件消除区域重污染所需进行的减排量;并进一步定量评估了未来1.5K(K为温度单位,等同于℃)升温对植被生物源挥发性有机化合物(BVOCs)排放、臭氧暴露以及大气氧化性的影响。主要研究结果如下:第一,定量评估了细颗粒物和臭氧对不同气象要素的敏感性。利用中尺度天气预报模式WRF对各气象因子温度、风速、绝对湿度、边界层高度、云液态水含量和降水进行不同程度的变化,研究分析2013年冬季(1月)和夏季(7月)PM_(2.5)和O_3浓度对单独气象要素的敏感性。从季节尺度上,冬季PM_(2.5)背景浓度较高,所以敏感性比夏季高,而夏季O_3的敏感性数值差异不大,比如对温度的敏感性都是+2 ppb/K左右。从空间尺度来看,我国大部分地区PM_(2.5)对温度、风速、边界层高度和降水的敏感性为负,对绝对湿度和云液态水含量的敏感性为正;O_3对温度的敏感性取决于O_3的化学生成(净生成区域)或损耗状态(净消耗区域),冬季大部分地区风速和边界层高度的敏感性为正,绝对湿度敏感性为负,夏季风速的敏感性东正西负,边界层高度正好相反,绝对湿度除云南省外都为负,对云液态水含量和降水的敏感性可以忽略不计。在这些气象因子中,温度、风速、绝对湿度和边界层高度对PM_(2.5)浓度变化起着关键的作用,冬季主要通过对二次无机组分影响,在重庆敏感性数值较大,夏季主要由二次无机和二次有机气溶胶的影响来体现,北京敏感性较为突出。O_3的敏感性除液态水含量和降水外,对温度、风速、边界层高度和绝对湿度的响应都很重要。通过研究PM_(2.5)和O_3对哪些气象因素最敏感,有助于确定年际气象条件中可能对空气质量产生影响的关键因子。第二,分析了气象条件和排放变化对我国细颗粒物和臭氧浓度的影响。基于环境监测数据和区域化学传输模式WRF/CMAQ的基础上,固定2016年排放模拟2011-2020年间大气污染物浓度,重点分析了2013、2016和2019年中国所有省会城市的PM_(2.5)和O_3浓度对排放控制和气象变化的响应。随着时间推移,我国大气污染控制措施卓有成效,2016年和2019年冬季PM_(2.5)浓度分别因排放下降12.7μg/m~3和43.9μg/m~3,年均PM_(2.5)浓度则都下降了约18.0μg/m~3,但会被不利气象所抵消。尤其在极端污染事件中,不利气象条件的负面影响非常显著,比如2016年12月,气象驱动着华北地区PM_(2.5)浓度大幅增加(28.2μg/m~3),2019年12月不利气象条件导致东部地区浓度上升了28.2μg/m~3。与2013年相比,2016年夏季一次PM和气态前体物的减少导致省会城市平均最大8小时臭氧(MDA8 O_3)浓度增加了6.6 ppb,而气象的贡献相对较小。当我国的排放控制措施向挥发性有机化合物(VOCs)重心偏移后,2019年夏季排放促使不同地区O_3浓度下降1.6~7.8 ppb,但不利的气象条件使O_3污染加剧了6.9 ppb左右。这项研究探讨了气象条件变化对大气污染的影响,验证了中国从一次颗粒物重点减排到VOCs和NO_x协同控制策略的转移等措施实施的有效性,并强调了在控制O_3污染的同时需要考虑气象和PM_(2.5)前体物减排对改善空气质量的重要性。第三,确定了极端不利气象条件下消除重污染过程的排放阈值。气象条件决定了区域的大气环境容量大小,我们不仅关注长期气象条件对空气质量的影响,也需研究短期极端天气对污染物的影响。基于“固定排放改变气象”的敏感性模拟,我们针对京津冀、长江三角洲(以下简称长三角)、成渝地区和汾渭平原筛选出PM_(2.5)重污染(150μg/m~3)天气,发现这些年重污染天气象具有共同点,低温、低风速、高相对湿度、低边界层高度、无降水。并且区域最差气象条件所对应的PM_(2.5)污染日都发生在冬季,浓度可以达到213.0~405.2μg/m~3。通过对大气污染物减排比例上限约束20%~80%,发现在排放强度最大的京津冀地区,需要至少60%的减排才能完全消除区域重污染事件;与实际排放清单相比,大气污染物排放量减少40%,有助于长三角地区消除重污染;减少20%可以避免成渝地区和汾渭平原区域重污染。如果想消除区域内所有城市重污染,使得空气质量达标,就需要更加严格的管控措施,加大减排力度。第四,研究了气候变暖1.5K对我国大气氧化性和植被臭氧暴露的影响。考虑了全球变暖的影响,探讨了温度增加1.5K对生物源挥发性有机化合物(BVOCs)排放的影响以及大气化学过程的影响,进而对大气氧化性(AOC)和O_3的影响。从O_3的空间分布来看,中国西部和西北地区夏季O_3日平均浓度较高,东部地区MDA8 O_3和空气质量超标天数较高。升温1.5K情境下,O_3的大气氧化性(AOC_O_3)增长相对较小,ONOO~-(·NO_3)自由基的大气氧化性(AOC_·NO_3)增长幅度最大,·OH自由基的大气氧化性(AOC_·OH)也有显著的增加。在温度和BVOCs的影响下,中国华北平原、长三角、珠江三角洲(以下简称珠三角)和成渝地区的MDA8 O_3浓度和O_3超标天数分别升高~3ppb和15天。M7(白天(09:00~15:00)7个小时的平均臭氧暴露指数)的变化趋势与M24(全天24小时平均指数)相似,但数值的变化显著高于M24。在华北平原,N100(小时臭氧浓度超过100 ppb的小时数)增加了80左右。W126(4-10月小时O_3浓度的加权总和)略高于SUM60(90天内08:00~20:00小时O_3浓度在60 ppb以上的累积值)和AOT40f(光照时间06:00~21:00小时O_3浓度超过40 ppb的总和),但空间分布相似。在4个典型地区(京津冀、长三角、珠三角和四川盆地),升温驱动的单独影响普遍高于BVOCs变化的贡献。BVOCs排放变化对O_3水平的影响虽然较小,但会导致各地区O_3浓度都有不同程度的增加,这说明有必要考虑气候变化对BVOCs排放的影响。通过以上研究,本文定量评估了细颗粒物和臭氧对不同气象因子的敏感性,揭示了近年来排放和气象条件对我国近地面PM_(2.5)和O_3浓度的贡献,并且量化了极端不利气象条件下为消除区域重污染所需要进行的大气排放减排量,以及研究分析了未来温度增加1.5K情景下大气氧化性和臭氧暴露的可能变化。通过综合考虑年际气象、局地气象因子、未来气候等复杂因素,对于全面理解气象和大气污染物间的作用有一定的参考价值,同时可以为我国积极应对大气污染与制定排放控制策略提供理论和技术支持。


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