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以纳米ZrO_2为载体的低温SCR催化剂的制备及性能研究

杨志琴  
【摘要】:氮氧化物是大气的主要污染物之一,选择性催化剂还原法(Selective Catalytic Reduction, SCR)被认为是最好的烟气脱硝技术,但是,目前的商用催化剂V2O5/TiO2和V2O5-(WO3)/TiO2所需的反应温度较高(350℃以上),需要对烟气进行预热,能耗较大,为了降低脱硝成本,研发具有高活性的低温SCR催化剂成为近年来的研究热点。从国内外低温SCR催化剂的研究成果看,Mn系催化剂具有良好的低温催化活性,因此,本论文以Mn为主要的活性成分,并创新采用纳米ZrO2作为SCR催化剂的载体,制备出新型低温高活性的Mn系催化剂。 首先,采用共沉淀法制备出比表面积大、晶相结构稳定的单一四方相ZrO2纳米粉体,作为SCR催化剂的载体材料。其次,采用浸渍法制备出MnOx-CeO2/ZrO2催化剂,研究其成分配比、添加助剂类别、反应温度等条件对催化剂脱硝性能的影响,筛选出最佳的催化剂成分配比。结果发现,MnOx负载量为10wt%, Mn/Ce摩尔比为2,添加8wt%助剂Fe制成的催化剂在无SO2和H2O条件下,反应温度为120℃时,催化剂的脱硝效率可达到85.23%,助剂Fe的加入大大提高了催化剂的脱硝性能。另外,探讨了SO2和H2O对催化剂活性的影响。在同时抗SO2和H2O的试验中,发现SO2的浓度对催化剂的使用寿命影响较大,SO2浓度为500×10-6时,仅2h催化剂的脱硝效率就从近90%下降至53.84%。将失活后的催化剂在400℃下加热活化再生,发现再生后催化剂的部分活性不可恢复。 通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、比表面积(BET)等分析手段对催化剂进行了表征,研究了催化剂的物相结构、比表面积、孔容等物理性质参数与催化剂脱硝活性的关系,发现催化剂的比表面积能直观的反映活性的高低,助剂Fe加入后使催化剂的比表面积增大,分散性提高,从而导致催化剂的活性增强。 采用傅立叶变换红外光谱(FT-IR)对各反应阶段的催化剂进行了表征,对其失活机理进行了深入的研究,研究结果显示,催化剂失活的主要原因是催化剂表面硫酸铵盐的沉积和催化剂本身活性成分的硫酸盐化。 本论文研究结果表明,8%Fe-10%MnOx-CeO2-/ZrO2催化剂具有良好的低温活性和热稳定性,可用于SO2含量较低的烟气的低温脱硝处理,论文研究结果也为以纳米ZrO2为载体的SCR催化剂的工业化应用奠定了实验研究基础和理论依据。


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