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直接甲醇质子交换膜燃料电池阳极催化剂的研究

唐亚文  
【摘要】: 近年来发展起来的直接甲醇燃料电池(DMFC)由于其燃料来源丰富、价格便宜、运输和储存较安全的优点而受到广泛重视。然而,阳极催化剂的低催化活性等问题限制了DMFC的实际应用。为了降低Pt催化剂用量、提高Pt催化剂的活性和利用率,本论文通过固相反应法和有机溶胶法,分别制得高分散性、超微粒Pt/C催化剂,利用XRD、TEM技术研究了不同方法制得的Pt粒子大小、结晶度,并借助于电化学方法评价了它们对甲醇氧化的电催化活性和稳定性。主要结果如下: 1.利用固相反应方法,制得了含Pt量为20%的Pt/C催化剂。在Pt的粒径、利用率、电化学活性比表面积、对甲醇氧化的电催化活性和稳定性等方面稍优于与国外E—TEK的Pt/C催化剂,远高于传统的液相反应法制得的Pt/C催化剂。如:固相反应法制得的Pt/C催化剂的Pt粒径为3.7±0.5nm,Pt利用率为15.2%,电化学活性比表面积为36.1m~2/g;在0.5mol/L CH_3OH+0.5mol/L H_2SO_4溶液中测得的循环伏安图中,在30℃,扫速50mV/s,Pt载量为28μg/cm~2时,甲醇氧化峰峰电流密度达11.3 mA/cm~2;在65℃时,经50mA/cm~2恒电流放电6h后,制得的Pt/C催化剂-Nation膜电极的电极电位增大了17mV。而用液相反应法制得的Pt/C催化剂的Pt粒径为9.0±1.5nm,Pt利用率为3.62%,电化学活性比表面积为8.60m~2/g,甲醇氧化峰峰电流密度为6.85mA/cm~2;在65℃时,经50mA/cm~2恒电流放电6h后,电极电位增大了240mV。 (2)利用SnCl_2作为还原剂,在有机介质制得相对稳定的Pt溶胶,并将其负载在活性炭上,获得了Pt粒子大小为3.8±0.3nm,含Pt量为20%的胶态Pt/C催化剂。催化剂中,Pt利用率为13.69%,电化学活性比表面积为32.52m~2/g,在0.5mol/LCH_3OH+0.5mol/LH_2SO_4溶液中测得的循环伏安图中,30℃,扫速50mV/s,Pt载量为28μg/cm~2时,峰电流密度达到11.0mA/cm~2。利用这种方法制得的胶态Pt/C催化剂对甲醇氧化的电催化活性与用固相反应法制得的Pt/C催化剂相近,但这种方法的制备工艺简单、稳定,有利于大规模生产。


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