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微过氧化物酶-11的电化学和电催化性能研究

梁氏秋水  
【摘要】: 微过氧化物酶-11(MP-11)是细胞色素C水解的产物,它由一个铁卟啉和11个氨基酸残基的α螺旋的多肽链组成。由于MP-11肽链短,活性中心暴露程度大,可在电极表面和它的电活性中心之间进行直接有效的电子转移。它能催化O_2、H_2O_2和过氧化物还原,在生物燃料电池和过氧化氢传感器等方面有潜在的应用前景。另外,由于它是一个比较小的生物大分子,因此,它可作为生物大分子的模型化合物,研究其自身的电化学和电催化性质以及它与其他物质的相互作用的规律性,以为其他生物大分子的研究打下基础。 本论文主要研究了制备MP-11修饰电极的方法和制得的MP-11修饰电极对O_2和H_2O_2还原的电催化活性,并初步研究了MP-11和稀土镧离子的相互作用。得到的主要结果如下: 1.利用吸附在粗糙Ag电极上的聚赖氨酸(Ply),以静电作用方式固定MP-11来制备MP-11/Ply/Ag修饰电极的方法不但简单,而且得到的修饰电极对O_2还原有高的电催化活性和好的稳定性。另外还发现MP-11分子中血红素的第六配体被配位能力较强的配体,如咪唑取代时,其氧化还原电位负移,对O_2还原的电催化活性降低。2.利用吸附法将MP-11固定到活性碳上,制成MP-11/C修饰电极,发现这种制备方法简单、MP-11不变性、MP-11的载量高,制得的MP-11/C修饰电极有很好的稳定性。这种修饰电极对O_2和H_2O_2的电化学还原都有很好的电催化活性,这为生物燃料电池的研制提供了一种较好的固定酶的方法和一种较有希望的氧还原电催化剂。3.从电化学和UV-vis吸收光谱的研究表明,MP-11能与La~(3+)发生了相互作用,作用是一个较慢的过程。作用的结果是改变了MP-11的氧化还原性质和增加了MP-11对H_2O_2电催化还原的能力。


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