Feammox反应机理及功能微生物

【摘要】：Anammox反应的发现为自然界氮素转化提供了新的认识。随着研究的深入,研究者们发现在厌氧条件下除了NO_2-可以作为氨氧化的电子受体,Anammox菌也可能利用其他电子受体如锰离子、硫酸盐和有机酸等氧化NH~(4+)。也有研究者发现在自然界中存在着Fe~(3+)与NH~(4+)反应的现象,并将其定义为铁还原氨氧化(Feammox),但对其反应机理的报道并不统一,也未提供Feammox反应的充分实验室研究依据。本文接种传统Anammox污泥,以Fe~(3+)作为氨氧化的唯一电子受体,通过厌氧序批式反应器的长期运行,研究了厌氧条件下Fe~(3+)与NH~(4+)反应的生物转化过程,通过向反应器中添加额外氧化剂NO~(3-)或O_2保证体系中反应现象更加明显。并通过批试反应器中各物质转化以及同位素示踪技术和宏观基因组测序技术,对Feammox反应机理及参与功能微生物进行探究,得到的结论如下:(1)接种Anammox污泥,在厌氧条件下,用序批式反应器经过32d的运行,NH~(4+)出现转化,继续经过24d NH~(4+)的稳定去除,观察到NH~(4+)与Fe~(3+)的同步转化。在进水NH~(4+)-N为50.00 mg·L-1,Fe~(3+)为30.00mg·L-1情况下,出水Fe~(2+)平均值19.58mg·L-1,NH~(4+)-N平均转化量为3.45mg·L-1,平均转化速率为3.45mg·(L·d)-1,反应产物为NO~(3-)、N2和Fe~(2+)。(2)NO~(3-)或O_2两种氧化剂添加后,NH~(4+)-N的转化速率都得到了提升。以NO~(3-)作为氧化剂后,NH~(4+)-N的转化速率平均值为9.34mg·(L·d)-1,其中Feammox反应导致NH~(4+)-N的转化速率平均值在4.55~9.34 mg·(L·d)-1之间。以O_2作为氧化剂后,NH~(4+)-N的转化速率平均值为31.58mg·(L·d)-1,其中相当部分NH~(4+)的转化是由Feammox反应导致的。(3)利用宏观基因组测序手段对厌氧序批式反应器和连续流反应器中微生物进行菌种测定,结果表明,接种的Anammox污泥在长期Feammox反应环境下体系中菌种的优势性发生了改变。其中Ignavibacteria(噬纤维菌纲)在接种时占比为16.72%,在厌氧序批式反应器经过99d的运行后占比达到34.00%,连续流反应器经过172d运行后占比达21.52%,因此Ignavibacteria可能是参与Feammox反应的功能微生物。同时浮霉菌(Planctomycetes)在体系中仍大量存在,表明体系中一直存在着能够进行Anammox反应的微生物。(4)通过批试实验中固液相的进出物料、反应产物形态及浓度变化并结合同位素示踪技术对反应机理进行分析,得出Feammox反应为Fe~(3+)作为电子受体氧化NH~(4+),其反应产物为NO_2-和Fe~(2+)。同时还存在Anammox微生物利用上述产生的NO_2-氧化NH~(4+),体系中氮的主要最终产物为N2。