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纳米级TiO_2/粉煤灰/UV催化臭氧化处理水中苯胺的研究

杨监峰  
【摘要】:本文主要针对苯胺类废水毒性强、可生化性差等特点,采用锐钛矿型TiO2/粉煤灰催化剂光催化臭氧化处理苯胺类废水,克服了一般生物化学氧化法氧化作用的不彻底性,有效提高了处理效果。TiO2/粉煤灰催化剂价格低廉,制备方法简单,晶型易控制,具有安全、稳定性好、催化活性高、可重复使用等优点,具有较好的市场应用前景。 首先研究了单独臭氧对苯胺的去除效果。结果表明,臭氧对苯胺的矿化率不高,反应20min后总有机碳(TOC)去除率仅38%。随着苯胺溶液初始pH的增加,苯胺降解率明显上升。臭氧对苯胺的去除率随着反应温度的提高而提高。 其次,利用溶胶-凝胶法制备了纳米TiO2/粉煤灰催化剂,利用IR、SEM、XRD等手段对其进行表征。结果表明,TiO2纳米粒子在载体上分布均匀,550℃煅烧条件下制备的纳米TiO2平均晶径约为11.12nm,TiO2中约含有80%锐钛相TiO2。考察了O3/TiO2/粉煤灰/UV体系降解苯胺的影响因素。研究表明:随着进气流量的增加、苯胺初始浓度的下降、pH值的增加、温度的提高,苯胺的去除率提高。叔丁醇对苯胺的降解有很强的抑制作用。增加催化剂中TiO2的含量可提高苯胺的去除率。TiO2/粉煤灰催化剂具有良好的催化活性和稳定性,重复使用3~7次后催化剂的活性基本不变。反应8min后,O3/TiO2/粉煤灰/UV对苯胺的去除率达到97%,反应20min后,TOC去除率为63%,比单独臭氧体系对TOC的去除效果高约25%。对去除TOC的研究表明,单独臭氧化和催化臭氧化降解苯胺均符合拟一级反应动力学。 最后,通过GC-MS(吹捕扫集)检测到反应中间产物含有硝基苯、聚苯胺和有机酸,初步探讨了OH?降解苯胺的机理。


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