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臭氧在烟气中氧化降解多种污染物的机理研究

温正城  
【摘要】:臭氧氧化结合碱液吸收多脱技术是一种非常有前途的烟气多脱技术,具有显著的多种污染物协同脱除效果,也具有相对低廉的运行成本,适用于日益严格的排放要求,具有显著的研究价值和广阔的发展前景。对于臭氧氧化结合碱液吸收多脱技术,目前的研究主要集中在整体的宏观实验研究,对臭氧在烟气中氧化降解多种污染物这一核心问题缺乏深入的机理研究,这也严重制约臭氧多脱技术的进一步发展。针对臭氧在烟气中氧化降解多种污染物这一核心问题,本文采用量子化学计算、动力学模拟以及实验研究等方法对其进行深入系统地研究,为臭氧多脱技术的进一步发展奠定必要的理论基础,并提供重要的理论参考。 采用量子化学研究、动力学模拟以及试验研究等方法对烟气中臭氧氧化NO的机理进行深入详细地研究。在构建其详细反应机理的基础上,通过敏感度分析,确定反应体系的关键基元反应,并采用量子化学对其进行详细的机理研究及动力学计算,计算结果与文献实验结果取得了很好的吻合。将计算结果和文献实验结果用以动力学模拟,其模拟结果都与本文的试验研究结果取得较好的吻合。 采用量子化学研究,动力学模拟以及实验研究等方法对烟气中臭氧氧化零价汞的机理进行深入详细地研究。采用量子化学研究了臭氧在烟气中氧化零价汞的微观反应机理,计算得到各个反应的活化能和动力学参数。计算结果与文献数据取得较好的吻合,并将其用以反应动力学模拟。在构建反应体系的详细反应机理的基础上,通过敏感度分析发现,反应Hg+NO3=NO2+HgO是直接影响Hg0氧化的关键基元反应,NO3的生成量是影响Hg0氧化的最关键因素。试验研究表明,臭氧在烟气中能有效氧化零价汞,反应物体积分数Φ(O3)/Φ(NO)越大或烟气温度越高(所研究的温度范围内),Hg0氧化效果越好,且都基本呈线性关系。动力学模拟与试验研究结果取得了很好地吻合。 选取乙烯和苯作为典型VOCs,采用量子化学计算和动力学模拟对烟气中臭氧氧化降解VOCs的机理进行分析和探讨。采用量子化学研究了臭氧在烟气中降解乙烯和苯的微观反应机理,计算得到相关反应的活化能和动力学参数,计算结果与文献的实验结果都取得很好的吻合。通过比较发现,N03与乙烯及苯的反应速率常数要大大高于03与乙烯及苯,分别高一个数量级和两个数量级,表明N03粒子对乙烯及苯的降解活性要强于O3粒子。针对臭氧在烟气中对苯的降解,在构建反应体系的详细反应机理的基础上,通过敏感度分析发现,NO3的生成量是整个反应体系影响苯的脱除效果的关键因素,O3氧化苯的反应并不是该反应体系的关键基元反应。动力学模拟表明,随烟气温度升高(150-250℃温度区间内)和臭氧加入量的增大,反应体系对苯的脱除率越来越高;随苯初始浓度的降低,苯脱除率越来越高,但反应速率越来越慢;而氧量的变化不会对苯脱除效果产生影响。 以2,3,7,8-TCDD为研究对象,采用量子化学对烟气中臭氧氧化降解二噁英的机理进行初步分析和探讨。通过结构分析发现,降解2,3,7,8-TCDD主要有两种途径:(1)对碳碳双键进行加成,使其发生断裂;(2)通过取代反应使得氯原子脱落或转移。利用量子化学方法计算研究了O3粒子及NO3粒子降解2,3,7,8-TCDD的微观反应机理,并计算得到其反应能垒。O3粒子通过臭氧加成及碳碳双键断裂,使2,3,7,8-TCDD最后降解为一个碳氧杂环和一系列氯代羰基化合物,而NO3粒子通过氯取代反应,使得2,3,7,8-TCDD上2,3,7,8取代位置上的四个氯原子全部被取代为氧原子,从而达到有效降解的目的。通过比较发现,O3降解2,3,7,8-TCDD的反应能垒显著小于NO3降解2,3,7,8-TCDD的反应能垒,表明03降解2,3,7,8-TCDD的能力显著高于N03。


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