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黑碳对五氯苯酚(PCP)的吸附—解吸行为及生物有效性的影响

罗玲  
【摘要】:黑碳是沉积物中广泛存在的有机质,它在某种程度上决定了疏水性有机污染物(HOCs)在沉积物中的迁移转化,并对其生物有效性产生很大的影响。本论文以草木灰、粉煤灰和汽车尾气烟炱为前驱物,采用酸处理的方法制备了三种黑碳(RC(马福炉600℃)、FC和SC),运用BET、FTIR和XRD等手段进行了表征,并研究了其对PCP的吸附解吸性能。在此基础上,并以钱塘江沉积物为研究对象,PCP为目标污染物,围绕RAC(自然条件限氧燃烧)、FC和SC沉积物体系的吸附性能及其对PCP毒性的影响等内容开展了系统研究。旨在揭示不同黑碳对沉积物中HOCs的吸附隔离规律和机理及其对沉积物中HOCs生物有效性的影响规律,为利用黑碳进行HOCs的污染综合治理以及沉积物标准的制定与风险评价提供了重要的理论依据。取得的主要结果如下: (1)RC、FC和SC这三种来源黑碳的形貌有很大差异,其中RC拥有较大的比表面积(234.9m2/g)、孔容(0.439 mL/g)和孔径(64.3nm),拥有表面官能团数量最多,为2.995mmol/g。 (2) RC、FC和SC对PCP的最大吸附容量分别为25140.0、2962.0和10913.9mg/kg(pH=7),该吸附过程具有解吸迟滞作用,且pH值对解吸迟滞作用有明显的影响,PH值越低,解吸-迟滞指数(H)越大。无论pH值为9还是7,三种黑碳的H值大小依次为:FCRCSC。RC、FC和SC的不可逆吸附量分别为11104、981.1、3207.1mg/kg(pH=9)和17386、1515.2、5220.8mg/kg(pH=7),因此无论碱性或中性环境的污染治理均可选用RC作为首选吸附剂。 (3)沉积物对PCP的吸附容量随着沉积物中黑碳添加量的增加而增加,在相同黑碳添加水平下,添加RAC的沉积物对PCP的吸附容量显著高于添加FC和SC的沉积物。在PCP染毒浓度为50mg/kg的沉积物中,PCP的可提取率随着黑碳添加量的增加而降低,当三种黑碳添加量相同时,PCP的可提取率大小为:FCSCRAC,且当黑碳添加量为10%时,PCP的可提取率接近0%。毒性实验结果显示:黑碳能够抑制PCP的毒性,表现为小麦种子的发芽率、根长和芽长随着沉积物中黑碳添加量的增加而增加;黑碳含量相同的条件下,RAC和SC-沉积物中小麦种子的发芽率、根长和芽长均高于FC-沉积物。黑碳自身对小麦种子发芽率无显著的影响,但是对根长和芽长却表现出一定的促进作用;不同黑碳对种子发芽的促进作用不同,其中RAC和SC的促进作用明显高于FC。由此可见,RAC自身毒性较低,并且可以明显降低污染环境中污染物的生物可利用性。 (4)沉积物-黑碳老化体系吸附PCP的实验可知:随着老化时间的延长,各沉积物黑碳对PCP的吸附量下降,且老化温度越高,下降越明显。各沉积物-黑碳体系经过老化后,其吸附量的下降率依次为:FCSCRAC。沉积物黑碳的老化程度与黑碳的种类和含量密切相关,虽然老化能够降低RAC对PCP的吸附容量,但RAC对整个体系吸附的贡献量还是很高的,添加2%RAC的沉积物在25℃下老化90d后,其对整个吸附的贡献量仍高达82.74%。 (5)沉积物-黑碳-PCP体系中PCP释放规律结果显示:实验范围内的pH各体系PCP的释放无显著影响;添加FC和SC的沉积物-PCP体系中PCP的释放受到固液比、’温度、离子强度及DOM的显著影响;而沉积物-RAC-PCP体系中RAC含量达到2%时,其PCP的释放不受到这些环境因素的影响,由此可知外界水量、pH、温度、离子强度以及溶解性有机质发生变化时,添加RAC的沉积物所固定的污染物很难发生二次释放。这说明在环境变化较大的水体中,RAC可以显著的抑制沉积物中污染物的释放,因此可被用子环境变化较大的水体污染治理技术,而相比之下,FC和SC易受到环境因素的影响。


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