电催化氧化溶液硫化物的基础研究

【摘要】：随着现代化工的发展,污染也日益严重,其中石油化工、污水处理及垃圾处理等工业过程中会产生大量的H2s恶臭气体及硫化物污水,如何有效地处理硫化氢气体及硫化物污水已越来越引起人们的重视。 本论文以含有硫化氢的污水为研究对象,采用电化学技术如燃料电池技术和电解法技术来处理硫化物,并考察了这些新技术的脱硫效果及电化学性能。 对中性硫化物溶液采用燃料电池技术以达到除污产能的目的。单电池中以活性炭为阳极和阴极的催化剂材料,优化工艺试验中得出硫化物溶液的pH为7时放电性能最好,硫化物浓度过高和过低都会降低电能输出,流速的提高提升了产电能力同时也降低了污染物的去除率,NaOH溶液处理的活性炭材料性能下降明显,而活性炭阳极材料经氨水处理后放电性能明显提高。最佳的工艺条件为：浓度为0.0056 mol/L的中性硫化物溶液,阳极室进料速度为10ml/min,氨水预处理的活性炭阳极材料,100Ω外电阻。最佳工艺条件下的最大功率密度为720.56W/m3 TAC,溶液中的硫化物单次流经电池后的去除率达到了3.56%。 对碱性硫化物溶液采用电解法电催化氧化硫化物,由于目前石墨材料的低电催化性能,本研究探索出了一种CO3O4/C复合电催化剂,并发现CO3O4电极对电化学氧化S2-离子具有优异的催化性能,电流密度最高超过580 mA/cm2,催化性能比石墨高出了1-2个数量级。在此同时电极也表现出了很好的电催化稳定性,-0.4V恒电势下电流密度可以稳定在290 mA/cm2,具备商业应用的潜力。EIS测试则表明CO3O4电极在碱性S2-电解液具有很低的电化学极化电阻,为0.216Ω·cm2,仅为石墨电极阻值的万分之五,从而解释了S2-在两者电极上电化学反应速率相差甚大的原因。