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几种大孔硅基超分子识别材料制备及其吸附铯的基础特性研究

陈春梅  
【摘要】:合成了三种超分子识别试剂25,27-二(1-烷氧基)杯[4]芳烃-26,28-冠-6(Calix[4]arene-Crown)衍生物:25,27-二(1-丁氧基)杯[4]芳烃-26,28-冠-6(ButCalix[4]C6)、25,27-二(1-己氧基)杯[4]芳烃-26,28-冠-6(HexCalix[4]C6)和25,27-二(1-庚氧基)杯[4]芳烃-26,28-冠-6(HepCalix[4]C6),以元素分析、FT-IR、TG-DSC、ESI-MS和1H NMR对中间产物和目标产物进行了表征,对Calix[4]arene-Crown化合物的合成反应机理进行了分析。 探讨了中间体5,11,17,23-四叔丁基-25,26,27,28-四羟基杯[4]芳烃(TBTHC4)的合成工艺条件,考察了各种因素对合成产率的影响,最佳工艺条件确定为:对叔丁基苯酚、NaOH和甲醛的摩尔比=1:0.1:1.5,在二苯醚用量1000mL,于260-C温度下回流5h,经乙酸乙酯重结晶,其产率为66.38%。对目标产物Calix[4]arene-Crown的重结晶工艺进行了研究,考察了不同极性溶剂及其用量对目标产物重结晶的影响。 基于固定化和真空活化灌注技术,以大孔Si02-P为载体,合成了三种新型大孔硅基超分子识别材料(Calix[4]arene-Crown/SiO2-P):25,27-二(1-丁氧基)杯[4]芳烃-26,28-冠-6硅基材料(ButCalix[4]C6/SiO2-P)、25,27-二(1-己氧基)杯[4]芳烃-26,28-冠-6硅基材料(HexCalix[4]C6/SiO2-P)和25,27-二(1-庚氧基)杯[4]芳烃-26,28-冠-6硅基材料(HepCalix[4]C6/SiO2-P),以FT-IR、TG-DSC、XRD和BET等手段进行了表征,明确了新型超分子识别材料的复合机理和微观结构。 在HN03溶液中,分别考察了酸度和接触时间等因素对大孔硅基超分子识别材料吸附Cs(Ⅰ)及十余种共存金属离子的影响。结果表明:HNO3浓度对Calix[4]arene-Crown/SiO2-P吸附Cs(Ⅰ)的性能有较大影响。随着HN03浓度的增加,Cs(Ⅰ)的分配系数Kd均明显增加,随后Kd又明显降低,说明在较低的酸度条件下,Calix[4]arene-Crown/SiO2-P对Cs(Ⅰ)的识别与配位作用占主导地位,在高酸度条件下,Calix[4]arene-Crown/SiO2-P与HN03之间以氢键方式相互缔合作用占主导地位,二者在0.4-5.0M HN03浓度研究范围内呈现竞争反应。ButCalix[4]C6/SiO2-P、HexCalix[4]C6/SiO2-P和HepCalix[4]C6/SiO2-P对Cs(Ⅰ)的最佳吸附酸度分别为2.OMHNO3、3.OMHNO3和2.OMHNO3,被试验的金属离子除Rb(Ⅰ)和Pd(Ⅱ)外,均表现为弱吸附或基本不被吸附。三种新型材料在3.0MHNO3对Cs(Ⅰ)的吸附能力为: HexCalix[4]C6/SiO2-PHepCalix[4]C6/SiO2-PButCalix[4]C6/SiO2-P.与真实高放废液(HLLW)的酸度3.0M HNO3相比,HexCalix[4]C6/SiO2-P的最佳吸附酸度亦为3.OMHNO3,这对有效分离Cs(Ⅰ)是有利的,可不经稀释直接进行分离。故HexCalix[4]C6/SiO2-P有望用于从HLLW中吸附分离发热元素Cs(Ⅰ)。


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