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Mn/TiO_2催化氧化NO联合CaSO_3浆液吸收的烟气脱硝新工艺研究

唐念  
【摘要】:氮氧化物是烟气中的主要污染物之一,氧化吸收脱硝技术是脱除固定源烟气氮氧化物的重要方法。本文围绕Mn/TiO2催化氧化NO联合CaSO3浆液吸收的脱硝新工艺展开了系统的研究。文中通过制备方法的改进和掺杂改性等手段提高了Mn/TiO2对NO氧化的催化活性,获得了较高的NO转化率,并通过原位红外等手段揭示了NO催化氧化的反应机理,为催化剂性能的进一步改善提供了指导。在NO催化氧化的基础上,本文还对脱硝吸收剂进行了筛选比较,并通过加入添加剂等手段改善吸收剂的性能,为该工艺的应用奠定了基础。 首先,本文比较了制备方法对Mn/TiO2催化氧化NO活性的影响,发现沉淀沉积法相比于浸渍法可以大大提高催化剂的活性(250℃时的NO转化率从40%提高到89%)。表征结果表明,沉淀沉积法能显著提高活性相的分散性,制得的MnOx以高活性的Mn(3+)为主,有利于NO2的生成和释放。工艺操作参数研究结果表明,Mn/TiO2对NO氧化具备持久稳定的高催化活性。动力学研究表明,该NO催化氧化反应对NO和02均为0.5级反应,催化剂的表观反应活化能约为20 kJ/mol。 其次,本文深入研究了Mn/TiO2对NO氧化的催化反应过程和机理。研究发现,亚硝酰和硝酸盐(尤其单齿型硝酸盐)是NO催化氧化中两类重要的中间产物。NO催化氧化遵循Mars-van Krevelen机理,即NO先吸附在Mn活性位上,形成亚硝酰,之后亚硝酰被催化剂表面的晶格氧氧化成硝酸盐,硝酸盐随之分解而释放出N02,消耗的晶格氧则通过气相O2的吸附得到补充。Fe掺杂改性的相关研究也部分印证了该反应机理。测试分析结果表明,Fe的加入能进一步提高Mn/TiO2对NO氧化的催化活性,主要原因在于Fe掺杂既改善了催化剂对NO的吸附性能,又提高了其持续氧化还原能力。 最后,本文针对氮氧化物吸收过程进行了研究。通过比较不同吸收剂对氧化后氮氧化物的吸收特性,发现CaSO3是一种合适的脱硝吸收剂,其脱硝效率高于水和碱性吸收剂,同时消耗速率远低于Na2SO3,且能在脱硝的同时被氧化成石膏,为实现联合脱硫脱硝提供了可能。在此基础上,进一步考察了MgSO4、Na2SO4和MgCl2等添加剂对CaSO3浆液吸收NO2过程的影响,发现MgSO4对NO2吸收的促进作用最为明显,能使脱硝效率从71%显著提高至86%。同时,MgSO4的加入还会加速CaSO3的氧化,并改变NO2液相吸收产物的组成。实验分析结果表明,MgSO4添加剂发生作用的原因在于,Mg2+和SO42-都能提高CaSO3浆液中溶解态的亚硫酸盐的含量(CDSS),且CDSS中的MgSO30也是一种有效的还原性脱硝吸收剂,在NO2吸收过程中能发挥与SO32-类似的作用。


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