收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

荧光共轭聚电解质的制备及其在生化传感领域的应用

范宏亮  
【摘要】:荧光共轭聚电解质(Conjugated polyelectrolytes, CPEs)是指带有离子化侧链的一类水溶性荧光共轭聚合物。它们一方面传承了共轭聚合物的独特π-π*共轭电子结构、分子导线效应和显著的信号放大作用,同时又具有聚电解质的良好水溶性以及较强的静电行为,因而在高灵敏的生化传感器领域具有十分重要的优势与应用潜力。截至目前,荧光共轭聚电解质已经被广泛地应用于各种生物分子(包括糖类、蛋白质、酶类以及核酸等)的高灵敏检测。本研究工作主要集中在新型荧光共轭聚电解质的制备及其在酶活性分析方面的应用,具体内容包括: 1)基于一条简便的合成路线制备了一种带有磺酸基团的PPE类荧光共轭聚电解质(PPESO3),并成功将该路线拓展应用于一种新型羧基PPE (PPE-OBS)的制备。在此基础上,进一步引入聚酰胺-胺(PAMAM)类树枝状聚合物的合成策略,创造性地发展了一种多羧基荧光共轭聚电解质(PPE-(COOK)4). 2)重点研究了PPE-OBS与PPE-(COOK)4的基本性质。其中,PPE-OBS由于水溶性较差,从而导致其荧光量子产率较低,并且不稳定。但加入适量的表面活性剂(如CTAB、PVP)后,则PPE-OBS的量子产率及稳定性均可以得到大幅度提高。相比较而言,PPE-(COOK)4则具有良好的水溶性、稳定的荧光发射以及较高的量子产率等优点。这主要是由于较高密度的离子化侧链不但具有显著的增溶作用,并且还可以增强分子间的静电排斥,从而阻止PPE-(COOK)4在水溶液中的聚集。 3)基于PPESO3的聚集与解聚集(荧光猝灭/恢复)现象发展了一种无标记、超灵敏的蛋白酶检测方法。该方法以阳离子小肽诱导PPESO3发生聚集作用(荧光猝灭)为起点,一旦该小肽被蛋白酶催化水解,则体系的荧光恢复,因而不需要任何标记探针即可以实现不同蛋白酶的灵敏检测。研究发现,五聚精氨酸(Arg5)不但可以有效猝灭PPESO3的荧光,而且经过任一酶切即可以大幅降低甚至完全丧失诱导PPESO3发生聚集的能力。这使得所发展的胰蛋白酶检测体系具有超高的灵敏度,检出限为0.25 ng/mL(11 pM),比目前的绝大多数方法都低1~2个数量级以上。另外,HPLC与MS表征均证实,当寡聚精氨酸的长度低于一个“阈值”时(Arg4),胰蛋白酶对它的酶解速度将大幅降低。利用这一现象,并仔细设计酶切位点与肽链长度,进一步发展了一种糜蛋白酶的检测方法,不但具有超高的灵敏度(检出限0.15 ng/mL,~6pM),而且还表现出了出色的选择性。 4)基于PPE-(COOK)4/Cu2+猝灭体系的荧光恢复现象发展了一种谷胱甘肽还原酶(GR)的活性分析方法。研究结果表明,PPE-(COOK)4在PBS缓冲溶液(10mM,pH 7.4)中,不仅对于Cu2+具有高灵敏的响应(KSV=4.8×106M-1),而且还表现出了极佳的选择性,因而是一种非常优秀的铜离子荧光探针。进一步利用还原型谷胱甘肽(GSH)与氧化性谷胱甘肽(GSSG)在恢复PPE(COOK)4/Cu2+荧光方面的显著差异,成功发展了一种谷胱甘肽还原酶(GR)的检测方法,检测下限为0.2 mU/mL,远远低于目前通用的分光光度法。此外,该方法还具有良好的选择性,并且检测结果与NADPH的浓度变化无关,因而准确、可靠,适用于GR的活性监测以及GR抑制类药物的筛选等研究。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 李再峰,梁自禄,田慧,刘伟;阴离子型封闭聚氨酯聚电解质的制备[J];实验室研究与探索;2004年09期
2 陈子成;刘温霞;张克庆;;聚电解质配合物及其在造纸中的应用[J];黑龙江造纸;2006年03期
3 王兴涌,张连信,郑宏伟;阳离子聚电解质PAK-1的合成及其应用研究[J];中国矿业大学学报;1996年03期
4 王浚,孙静,高濂;聚电解质分散剂对Y-TZP悬浮液性能的影响[J];无机材料学报;1999年02期
5 刘温霞,隆言泉,王启常,谢来苏;阳离子聚电解质在纸浆纤维上吸附时的动态变化[J];造纸化学品;2001年01期
6 张立伟,李峰,夏海平,周勇亮,林华水;有机硅参与的聚电解质的合成及性能研究[J];功能高分子学报;2002年01期
7 李瑞欣,张西正,武继民,郭勇,关静;对电场响应的聚电解质凝胶响应机理及应用[J];高分子材料科学与工程;2004年05期
8 曹志源;方建慧;丁益民;王玉芹;张沁;饶薇薇;张慧;;聚电解质复合纳滤膜的设计性实验[J];实验室研究与探索;2010年07期
9 吉轩廷;张启义;赵鹏;尹瑞峰;;两端锚定的单链聚电解质在交流电场中的滞后效应[J];重庆理工大学学报(自然科学);2011年06期
10 刘懋涛,王甦畛;聚电解质-磺化聚砜溶液的渗透压[J];高分子学报;1986年03期
11 张建功;;聚阳离子型电解质固色剂制备工艺简化的探讨[J];精细石油化工;1992年01期
12 高峰,严宇,任碧野,童真;芘标记磺酸基聚电解质在水与DMSO中的荧光光谱[J];高等学校化学学报;2000年06期
13 余海湖,杨恩宇,陈小幺,李鸿辉,姜德生;有机分子与聚电解质静电吸附成膜特性研究[J];离子交换与吸附;2004年04期
14 马建中,王伟,杨宗邃,封麟先,胡耿源;皮革化学中的聚电解质理论[J];皮革化工;1998年04期
15 刘全伟,李艺,王治流,谢鸿峰,杨琥,程镕时;丙烯酸-丙烯酸钠共聚物在水溶液中的离解[J];高分子学报;2005年04期
16 陈翠贞,李卓美,张雪馨;MGS对活性艳红X—3B絮凝作用的研究[J];环境工程;1995年03期
17 李秀宏,谭智敏,黄兰,李晓龙,麦振洪,李明;金属纳米颗粒-聚电解质多层膜的X射线反射率研究[J];高等学校化学学报;2004年07期
18 金付强,黎钢,郝立根,张广清;沉淀聚合法制备丙烯酰胺类聚电解质研究进展[J];应用化工;2004年06期
19 王风云,夏明珠,雷武,石文艳;高相对分子质量聚电解质的阻垢性能研究[J];工业水处理;2005年03期
20 张清;陈向晶;姜逸倩;邱凤仙;;侧链含偶氮生色分子的聚电解质的合成及表征[J];化工时刊;2009年08期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 张信;昝兴杰;苏朝晖;;聚电解质/铂纳米粒子复合膜的制备及催化性能研究[A];2011年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2011年
2 邓超;李扬;杨慕杰;;测定低湿环境湿度的聚电解质/石墨烯复合湿度传感器的制备及其湿敏特性研究[A];2011年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2011年
3 王伟华;初方方;郭旭虹;李莉;;纳米球形聚电解质刷的相互作用:基于流变学和小角X光光散射的研究[A];2011年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2011年
4 冯立刚;赵江;;聚电解质反常扩散的荧光关联光谱[A];2011年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2011年
5 史慧芳;刘淑娟;赵强;刘斌;黄维;;含磷光铱配合物的共轭聚电解质的设计、合成及其在生物传感中的应用研究[A];中国化学会第28届学术年会第11分会场摘要集[C];2012年
6 王国杰;董杰;王亚妮;占肖卫;;荧光基团芘接枝聚甲基丙烯酸二甲氨基乙酯的阳离子聚电解质的制备与性能研究[A];2011年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2011年
7 马宏伟;;表面接枝聚电解质溶胀断Metal-S键的机理研究[A];2011年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2011年
8 张志勇;范曲立;黄维;;高荧光量子效率的分子刷型聚电解质[A];中国化学会第28届学术年会第5分会场摘要集[C];2012年
9 谭茜;易捷;张海良;;基于荧光标记技术三嵌段聚电解质在稀溶液中的链构象行为研究[A];2011年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2011年
10 羊小海;刘喜珍;王青;王柯敏;刘卫;杨猛;樊鑫;刘剑波;黄晋;;聚电解质修饰的纳米通道内pH调节离子传输行为的研究[A];中国化学会第28届学术年会第4分会场摘要集[C];2012年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 范宏亮;荧光共轭聚电解质的制备及其在生化传感领域的应用[D];浙江大学;2011年
2 王翔;纳米球形聚电解质刷的制备、表征与应用[D];华东理工大学;2011年
3 王蕾;聚电解质在均匀带电平面上吸附的密度泛函研究[D];中国科学技术大学;2011年
4 曹倩倩;聚电解质的构象行为及复杂流动研究[D];吉林大学;2011年
5 陈凤贵;拓扑结构聚电解质的合成及性质研究[D];中国科学技术大学;2012年
6 宋勇波;新型纤维素聚电解质醚的均相合成、性质及应用[D];武汉大学;2010年
7 韩璐璐;聚电解质多层膜的梯度构建及其对细胞迁移行为的影响[D];浙江大学;2012年
8 王慧萍;聚芴类共轭聚电解质、聚合物的合成及结构性质研究[D];吉林大学;2010年
9 邓明格;蠕虫链及聚电解质高分子计算机模拟研究[D];中国科学技术大学;2012年
10 陈晨;毛细管限域流体与碱性聚电解质的分子模拟研究[D];武汉大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 贺红伟;PEM燃料电池内聚电解质及质子传导研究[D];吉林大学;2011年
2 何波兵;聚电解质的合成及其静电自组装研究[D];四川大学;2002年
3 张楠;表面活性剂对电解质溶液及质子交换膜燃料电池的影响[D];吉林大学;2011年
4 刘兴宇;酶和药物在聚电解质微胶囊中的自发沉积与可控释放[D];浙江大学;2003年
5 王俊;聚电解质与高分子金属螯合物自组装膜的研究[D];四川大学;2003年
6 张浩;聚电解质对丙烯酸乳液聚合行为的影响研究[D];北京化工大学;2010年
7 崔红蕾;CdTe量子点/聚电解质多层膜的制备及其应用研究[D];吉林大学;2010年
8 宣理静;聚电解质PDDA/PSS自组装机理及渗透气化性能研究[D];浙江大学;2006年
9 郝立根;阴离子型聚电解质盐溶液性质的研究[D];河北工业大学;2004年
10 吴旭日;萘磺酸甲醛缩合物钠盐的结构表征与缩合工艺研究[D];浙江大学;2006年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 海涛;宁荣昌:不断探索新型高分子材料[N];科技日报;2006年
2 吴一福;我国壳聚糖再生纤维软骨研究成功[N];中国医药报;2006年
3 顾定槐;站在先进材料研发前沿[N];中国化工报;2007年
4 毕家立;华北工学院PAM研究出成果[N];中国化工报;2003年
5 周舟;渗透汽化制膜技术研制成功[N];科技日报;2006年
6 ;自组装高分子微胶囊研究获重要进展[N];中国高新技术产业导报;2003年
7 ;自组装高分子微胶囊领域获重要进展[N];科技日报;2003年
8 王红;高分子微胶囊制备研究获突破[N];中国化工报;2003年
9 钟述;亚洲扩增工程塑料产能[N];中国化工报;2002年
10 马晓霏;其乐无穷的球星卡集藏[N];国际金融报;2001年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978