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LiBH_4复合储氢材料的储氢性能研究

张邦洁  
【摘要】:本文全面综述了目前国内外有关LiBH4储氢材料研究进展,以LiBH4及其复合储氢材料作为研究对象,采用XRD、SEM、DSC-TG-MS、FTIR以及体积测量法等分析测试方法,对LiBH4复合储氢材料的吸放氢性能进行了系统的研究,揭示了Fe、Co、Ni氯化物、稀土金属卤化物对LiBH4吸放氢性能的影响机制。在此基础上,研究了稀土金属卤化物、Ce氢化物对2LiBH4/MgH2吸放氢性能的影响,阐明了作用机理。主要研究内容和结果包括以下几个方面: (1)将LiBH4分别与FeCl2、NiCl2、CoCl2三种氯化物按照2:1摩尔比简单研磨混合后,LiBH4的放氢温度显著降低至230℃-300℃。而且FeCl2、NiCl2能使LiBH4中的H全部释放为氢气,相对于LiBH4而言时,放氢量可以达到18.3wt%。而CoCl2则使LiBH4在放氢过程中有少量乙硼烷生成,所以放氢量较低。机械球磨能使LiBH4/氯化物的放氢温度进一步降低。这些结果表明,Fe、Co、Ni的氯化物可以显著降低LiBH4的稳定性。在LiBH4中添加少量氯化物时,反应生成的金属硼化物可以有效提高随后LiBH4的放氢动力学。 (2)将LiBH4与Ce或La的卤化物按照3:1摩尔配比进行混合后,研究了其吸放氢性能。LiBH4与Ce或La的氯化物在球磨后生成了Ce(BH4)3和La(BH4)3,而Ce或La的氟化物则不能与LiBH4在常温球磨过程中发生反应。经球磨后,材料的放氢温度降低至220℃-320℃,远低于LiBH4的放氢温度。在放氢过程中仅有微量的乙硼烷生成。球磨时间的延长对放氢过程没有显著的影响。吸热的放氢反应生成了锂的卤化物、稀土金属氢化物和稀土金属硼化物。而LiBH4+1/3 (Ce、La)(Cl、F)3在吸氢反应后有未知的硼氢化物相生成,吸放氢反应部分可逆,是有潜力的复合储氢材料。 (3) 2LiBH4/MgH2放氢过程中MgB2的形核生长较慢导致其放氢反应动力学性能较差,在多次循环放氢过程中,有部分Mg未与LiBH4反应,严重影响了体系的可逆储氢性能。添加铈化物后,MgB2的形核生长速度明显加快,材料的放氢动力学和可逆储氢性能明显改善。这是由于Ce化物在放氢过程中与LiBH4反应生成CeB6,它能作为异相形核中心,改善了MgB2的形核生长条件,从而提高了材料的放氢动力学性能和循环稳定性。


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