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液相基底表面纳米尺度金属原子岛的结构及生长机理研究

张晓飞  
【摘要】:本论文采用真空热蒸发方法,在室温条件下,利用液相材料(硅油)作为基底,成功制备了纳米尺寸金属(银、铜)原子岛;基于光学显微镜测量等方法,对其表面形貌、微观结构、物质密度及凝聚机理等进行了系统的研究。 实验显示:银以及铜原子岛(紧致形岛和分枝状岛)的生长机理与沉积在硅油基底表面其他金属(金、铝、铁和镍等)原子岛的情况类似,即服从二阶段生长模型。分析表明:当薄膜名义厚度h小于临界厚度hc时,即hhc,银原子岛的表面覆盖率(图片中原子岛在二维表面上的投影面积与图片面积之比)p与h呈线性增长关系,即满足关系式p=kh;当hhc时,表面覆盖率随名义厚度的增加首先下降然后出现波动行为。上述现象表明,银原子岛的凝聚机理随薄膜名义厚度的上升发生显著改变。此外,透射电子显微镜(TEM)测量表明,当薄膜名义厚度h由0.2 nm增加到2.0 nm时,原子岛出现由非晶向多晶结构转变的情形。同时研究发现在上述过程中,与银块体材料相比,银原子岛的物质密度δ由45%增大到70%。以上现象充分说明,采用简单而有效的测量方法,即通过计算银原子岛的表面覆盖率变化,可成功反映其物质密度等微观结构的改变。 进一步研究发现,当选取某一固定薄膜名义厚度(hh。)时,银原子岛的表面覆盖率p随沉积速率f(0.05-0.30 nm/s)增大而减小。银原子岛表面覆盖率p与名义厚度h满足线性关系p=kh,其中斜率k值随沉积速率f升高而降低,并且kmax(对应于最小f)与kmin(对应于最大f)满足kmax/kmin≈2。同时,原子力显微镜(AFM)测量显示:原子岛的平均高度HAFM随沉积速率f逐渐升高,并且,最大平均高度(HAFM)max(对应于最大f)与最小平均高度(HAFM)min(对应于最小f)满足(HAFM)max/(HAFM)min=2。上述现象表明,银原子岛的表面形貌、微观结构及凝聚机理与沉积速率存在重要依赖关系,随后的理论分析也证实了此类结论。 由二阶段生长模型可知,分枝状岛由一颗颗紧致形岛相互碰撞、粘结而成。实验发现,两个邻近紧致形岛在相向运动的过程中,当岛的间距w,小于临界距离w。时,即ww。,其相向运动速度急剧增加,并迅速碰撞、粘结在一起。分析认为,紧致形岛周围存在的液面弯曲效应是邻近紧致形岛之间产生长程作用力F的主要原因,从而导致紧致形岛在ww。时发生迅速碰撞粘结行为。此类岛间长程作用力F(10.4 N数量级),远远大于原子岛间的范德瓦耳斯力(10-12 N数量级)。 沉积在硅油基底表面的铜原子岛(h=0.4nm)在真空腔里放置13分钟后立即取出并拿到光学显微镜下在室温及大气范围中观察其形貌演化。在观察时间t=0一120分钟内,铜原子岛的形貌由模糊不清到逐渐清晰可辨,其尺寸不断增加。在t120分钟范围内,原子岛形貌几乎没有发生明显变化。上述现象表明,铜原子岛在硅油基底表面演化过程中,其内部结构必定发生变化。AFM测量显示:原子岛由一颗颗原子颗粒组成,其平均直径几乎不随t发生改变(大约为33nm);在整个演化过程中,铜原子岛的平均高度由7±1 nm增加到131±nm。TEM测量显示:在t=0和120分钟时,铜原子岛均为多晶结构,并且由尺寸更小的铜原子晶粒组成,其晶粒直径几乎没有变化(约为4 nm)。上述现象表明,铜原子岛在演化过程中,通过相互碰撞挤压使一部分原子颗粒的位置提升,导致原子岛的平均高度上升,因此,原子岛的光学形貌随之逐渐清晰。此外,实验还发现,铜原子岛的表面形貌及微观结构与其他实验条件(如薄膜名义厚度及沉积速率等)也存在重要依赖关系。 本文各章节安排内容如下: 第一章:综述固体基底表面薄膜生长的表面动力学;介绍水面、咖啡滴以及离子液体中颗粒的凝聚行为;最后详细讲述硅油基底表面各种金属原子岛的表面形貌、成功机理、微观结构及物理特性等。 第二章:系统介绍硅油基底表面银原子岛的表面形貌、物质密度、岛间长程作用力及凝聚机理等。银原子的凝聚行为与实验条件(如薄膜名义厚度、沉积速率及基底特性等)存在重要依赖关系。 第三章:详细研究了室温及大气氛围中铜原子岛形貌及微观结构的演化过程及其凝聚机理。 第四章:总结本论文研究内容及创新点并对今后的研究工作进行展望。


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