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高碳富勒烯C_(70)、C_(84)的电子态研究

王鹏  
【摘要】:围绕着高碳富勒烯(C70、C84)的电子态,本文利用光电子能谱(PES)、X射线吸收谱(XAS)、扫描隧道显微镜(STM)和低能电子衍射(LEED)等实验手段并结合密度泛函理论(DFT)计算对C70、C84/Ag(111)界面,C70、C84的光电离截面振荡,以及Eu-C70化合物进行了研究。 Ag(111)表面C70单层(1 ML C70/Ag(111))的PES和XAS数据表明,电荷转移量(从Ag至C70)为2.6-2.9 e/分子,在各种富勒烯/金属界面体系中仅次于C60/Cu(111)界面。Ag(111)衬底的屏蔽对C70电子结构的影响非常显著,屏蔽大大减弱(甚至消除)了C70的原位Hubbard能,使样品呈金属性。C70与Ag(111)衬底的费米能级对齐。C70多层膜、单层膜的功函数(分别为4.53 eV和4.52 eV)和Ag(111)的功函数(4.50 eV)很接近,表明C70吸附引起的真空能级移动可忽略不计。K掺杂1 ML C70/Ag(111)的实验结果显示每个分子能继续接受~9个电子。在整个掺杂过程中样品都是金属性的。1 ML C70/Ag(111)的STM研究揭示出C70形成一阶公度的(13×13)R±13.9。结构,晶格匹配原则在此失效。C70分子在衬底表面取直立取向,并显示出随温度变化的亮/暗对比度,即Ag(111)表面出现一些凹坑(原子空缺)。类似的原子空缺,或广义地称为衬底重构,广泛存在于富勒烯/金属界面,但此前不知其原因。我们通过综合考虑1 ML C70/Ag(111)的电子结构和几何结构,用带电分子间的库仑排斥统一解释了凹坑的形成原因。 对1 ML C8/Ag(111)进行了类似的研究。主要由于作为气相分子存在时C84和C70的能级结构就有很大差异,1 ML C84/Ag(111)的电荷转移为1.0-1.6e,明显小于1 ML C70/Ag(111)。K掺杂表明C84分子最多只能接受~6个电子(包括衬底的电荷转移)。衬底的屏蔽仍使C84单层在K掺杂前后都呈金属性。C84与Ag(111)的费米能级仍是对齐的,但C84吸附引起真空能级明显移动。在Ag(111)表面,无论C84分子之间的结合还是C84-衬底的结合都强于C70和C60的情形,表现为STM观察到的岛状生长方式、单层膜的非公度R30°结构,以及直至550℃都不能完全脱附。 光电离截面不仅与占据态(PES的初态)有关,也与高激发态以及电离态(PES的终态有关)有关。对于分子体系,无论初态还是终态都和分子构型有联系。本文测量了C84在13.4 eV到129.3 eV(光子能量)之间的价电子光电离截面振荡,结合文献中已报道的关于C60和C70的数据,提出一种由光电离截面振荡数据得出富勒烯分子直径的简单方法。这种方法只需采用余弦函数拟合光子能量100 eV以下,间隔2-3 eV的振荡数据就能得到富勒烯直径的满意结果。 在对Eu-C70化合物(20 nm厚的薄膜)的PES研究中,我们观察到Eu 6s电子与C70 HOMO-m(n=6-10)电子的杂化,这应该就是Eu9C70铁磁耦合的机理。我们还观察到在EuxC70(x=0-9)体系中电荷转移存在一极限(6e),这个极限不仅远小于18e(即认为每个Eu原子的2个6s电子都转移给C70),也明显小于在K掺杂的1 ML C70/Ag(111)上观察到的~12e。基于Eu原子与金属Eu电子结构的差异以及6s-n杂化,电荷转移极限可以得到满意的解释。这部分工作还预示高富勒烯较深的能级(相对于HOMO)上的电子在除了输运之外的其它物理性质中可能起重要作用。


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