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基于八羧基卟啉的金属卟啉框架材料的设计合成与催化性能研究

杨秀丽  
【摘要】:金属卟啉框架材料(MPFs)是由卟啉或金属卟啉单元构筑的一类特殊的金属-有机框架材料(MOFs),它不仅具有常规MOFs规则多孔的框架结构,更是兼具功能性卟啉优秀的生理和化学活性,可以实现在吸附、发光和催化等诸多领域的应用,是当前配位化学以及材料科学研究的一个热点。以功能性卟啉或金属卟啉为基本构筑单元,通过对无机金属节点的选择和调控,设计合成具有纳米级孔道的功能性金属卟啉框架材料,利用X-射线单晶衍射分析结构,并根据结构特点针对性地研究材料的催化活性,是目前该研究领域的发展方向。 本论文旨在利用功能性金属卟啉构筑新颖的框架材料,并利用其中的卟啉构筑单元和金属节点开展相应的非均相催化研究。首先设计合成了结构独特的金属八羧基卟啉配体(M-H8OCPP, M=NiⅡ, MnⅢCl),选取MnⅡ, CdⅡ, ZnⅡ, CuⅡ等过渡金属为无机节点,通过调节温度、pH、溶剂和金属量等生长条件,自组装反应成功合成出7种结构新颖,性质独特的金属卟啉框架材料MPF1-7.利用单晶X-射线衍射、多晶X-射线衍射、红外、热重、元素分析等手段对MPF1-7的结构进行了详细的表征和分析。通过稳定性测试和吸附测试确定合成的MPFs具有永久的孔道;根据MPFs在结构、组成等方面的不同,针对性研究了MPF-1在烷基苯选择性催化氧化中的应用,MPF-5在催化烯烃环氧化反应中的应用,以及MPF-6和MPF-7在催化脱氢交叉偶联(CDC)反应中的应用。详细研究了催化反应中的各种影响因素与催化活性的关系,深入探讨了结构、卟啉构筑单元以及金属节点对催化活性的影响。结合MPFs的合成方法、结构特点及其催化性能,初步建立了系统调控MPFs结构及其催化活性的方法,为后续深入开发MPFs型非均相催化剂指明了方向。


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