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ZSM-5催化膜的制备及其性能研究

武慧慧  
【摘要】:ZSM-5分子筛具有MFI结构,其孔径在0.55nm左右(与许多分子的动力学直径相当),具有良好的热稳定性和催化性能,广泛应用于石油化工行业,是较为理想的无机膜材料。金属材料具有导热性好、易加工、机械强度和耐热冲击性高等优点,适于用作分子筛膜的载体。具有裂解催化活性的ZSM-5分子筛膜在吸热燃料方面有良好的应用前景。 本论文包括三大部分:(1)FeCrAl丝网上ZSM-5分子筛膜的合成及其催化性能评价;(2)镍基合金载体上ZSM-5分子筛膜的合成及表征;(3)镍基合金管为载体ZSM-5分子筛膜催化性能的研究。具体内容如下: 1、采用原位生长法制备了以FeCrAl合金丝网为载体的ZSM-5分子筛膜催化剂,用X。射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)表征了催化剂的结构与形貌。以正辛烷气相裂解为探针反应,对分子筛膜的催化活性进行了表征。结果表明,正辛烷在ZSM-5分子筛膜上的裂解转化率明显高于相同条件下的热裂解转化率。ZSM-5分子筛膜的催化活性与分子筛负载量及分子筛骨架中的n(Si)/n(Al)比有关,这些性质可通过改变反应条件进行控制。 2、考察了ZSM-5分子筛膜在不同形状(片状、筒状及管状)镍基合金表面的原位生长及其影响因素。采用X-射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等手段对晶体结构和形貌进行了表征,并对金属载体上原位生长的分子筛膜的机械稳定性和结构稳定性进行了探究。结果表明,镍基合金预处理温度、生长时间及生长次数等因素对ZSM-5分子筛膜在合金表面的原位生长有不同程度的影响,采用多次原位生长法可在内径1mm、长750mm镍基合金管内表面形成致密的ZSM-5分子筛膜。 3、探讨了镍基合金反应管内表面原位生长ZSM-5分子筛膜对吸热燃料(正庚烷)裂解反应的影响。结果表明,反应管高温处理及ZSM-5分子筛原位生长次数对正庚烷裂解转化率、产气率及气态产物分布等均有较大影响。


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