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微波和供氢剂作用下木质素模型物质的催化降解规律

熊俊  
【摘要】:木质素是由苯丙烷单元构成的一种重要的生物质资源,构成植物骨架的主要成分之一。木质素是木材水解工业和造纸工业的一大副产物,大部分的木质素没有得到充分的利用。目前对于木质素的综合利用存在很多不足,诸如产品附加值不高,反应时间长,条件苛刻,产物复杂,产品选择性不高等。 微波加热具有加热速度快,加热效率高,无温度梯度和无滞后效应等优点,这就使得微波参与的反应具有反应速度快,选择性高和能耗低等优势;而供氢剂能够提供活性氢原子,有效控制结焦,同时供氢剂的溶剂效应能提高产物的选择性。将微波和供氢剂同时引入木质素的降解将有可能克服以上木质素综合利用中存在的不足。 本文选取了几种不同醚键类型的木质素模型物质,考察了它们在微波和供氢剂作用下的催化降解,通过对降解数据进行分析,了解了催化剂和供氢剂的种类对降解反应的影响;另外,通过对不同模型物质降解规律进行比较,总结了各种类型醚键的降解规律,讨论了微波对降解反应的影响,并初步探讨了降解机理。具体开展了以下工作: 选择苄苯醚作为木质素模型物质,研究了催化剂和供氢剂种类对降解反应的影响。分别考察了苄苯醚在四氢萘作为供氢剂,反应温度433.15K,不同催化剂作用下降解反应动力学;在对甲苯磺酸作为催化剂,反应温度433.15K,不同供氢剂作用下降解反应动力学。通过对降解数据进行分析发现,在相同的条件下,磺酸类催化剂对苄苯醚的降解反应具有很好的催化效果,其中对甲苯磺酸作催化剂时苯酚产率较高,适合作为后续实验的催化剂;相同条件下,氢化芳烃具有很好的供氢效果,其中二氢蒽和四氢萘效果最为明显,但四氢萘价格低廉,比较适合作为后续实验的供氢剂。 选择苯甲醚、二苯醚、苄苯醚和苯乙基苯醚作为木质素模型物质,考察了它们在微波和四氢萘作用下的催化降解动力学,通过对降解数据进行比较,研究了各种类型醚键的降解规律和微波对降解反应的影响,初步探讨了降解机理。结果表明,在微波和四氢萘作用下,木质素中醚键的断裂具有选择性,其中苄苯醚和苯乙基苯醚所代表的醚键结构能够很快的断裂得到小分子酚类物质,而苯甲醚代表的醚键结构断裂较缓慢,二苯醚代表的醚键结构在实验条件下不发生断裂。对不同温度下,苯甲醚和苯乙基苯醚的动力学数据进行拟合,并通过Arrhenius关联得到了苯甲醚在微波和小釜中的表观活化能分别为62.91kJ·mol-1和97.77kJ·mol-1;苯乙基苯醚在微波和小釜中的表观活化能分别为81.97kJ·mol-1和113.37kJ·mol-1。通过对表观活化能进行比较发现微波能够大幅降低木质素模型物质在四氢萘作用下催化降解表观活化能。另外,通过对木质素模型物质降解过程中各种物质的定性定量分析,提出了微波和四氢萘作用下木质素模型物质的过渡态成环降解机理。


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