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硅纳米线阵列物性研究及其在表面拉曼增强中的应用

夏炜炜  
【摘要】:硅纳米线阵列具有独特的微结构及量子限域效应,因而呈现出优异的光学及电学性能,近来被广泛应用于太阳能电池、生物传感器、场发射器件及锂离子电池中。通常采用以下方法制备硅纳米线:激光刻蚀、化学气相沉积法、热蒸发、分子束外延等。但这些制备方法工艺相对复杂、制备成本高、很难在硅基底实现硅纳米线阵列的可控生长。近年来,Peng等人报道的金属辅助催化化学腐蚀法由于可以克服上述缺点而备受关注。在金属催化化学腐蚀法中可以通过控制腐蚀液组分及腐蚀时间实现对硅纳米线的直径、长度、晶向及孔隙率等参数的调控。本论文采用金属催化化学腐蚀的方法实现硅纳米线阵列腐蚀方向的控制,并提出相关理论模型,系统研究腐蚀过程中硅纳米线表面形态,最后在腐蚀得到的硅纳米线阵列顶端自组装形成银纳米颗粒,研究该基底的拉曼增强效应等,主要研究工作如下: (1)采用金属辅助催化化学腐蚀法制备硅纳米线阵列。硅纳米线表面自然生成一层无定型的硅氧化物,该壳层无定型SiOx与芯部单晶硅纳米线的晶体结构不完全一致,导致在Si/SiOx界面处产生应力。通过研究发现:硅纳米线表面的Si/SiOx界面处的缺陷类型主要为Pb0型,室温下PL谱中蓝峰407nm(3ev)和红峰656nm(1.9ev)处光致发光峰主要来自于Si/SiOx界面中氧缺陷及氧空位缺陷。通过降低腐蚀速率及硅纳米线表面改性等方式可以有效减小Si/SiOx界面处的缺陷浓度。 (2)硅纳米线阵列腐蚀方向的控制及相关理论模型。采用三种常见N型Si(111)、Si(110)、Si(100)作为腐蚀基底,在硅基片上镀上不同长径比的银催化剂颗粒,再利用金属辅助催化法制备硅纳米线阵列。实验结果表明:Si(111)、Si(110)呈现各向异性的腐蚀行为,而Si(100)硅基底的腐蚀方向一直沿着垂直于硅片的方向腐蚀。在实验基础上,我们提出了硅纳米线阵列腐蚀模型。我们认为:金属辅助催化化学腐蚀中同时存在径向与侧向腐蚀行为,当催化剂颗粒长径比较大时侧向腐蚀尤为明显。因此,我们通过调节银催化剂颗粒的长径比可以实现在Si基底上制备与基底保持不同方向的硅纳米线阵列,甚至可以实现在硅基底上制备硅纳米多重“折线”。 (3)硅基表面拉曼增强基底。通过调节银纳米颗粒与HAuCl4浓度实现在银颗粒上自组装金纳米结构,并用此基底材料实现了拉曼增强。实验结果表明:在光滑的银纳米颗粒上组装一定数目的金纳米颗粒的基底具有最强的拉曼增强效应,而银纳米颗粒上包裹金纳米层的核壳结构的基底显示最弱的拉曼增强效应。 通过本文的研究,我们初步揭示了金属催化化学腐蚀法制备硅线的各向异性腐蚀机理及硅线表面态结构,并制备了基于硅线阵列的拉曼增强基底。在今后的研究工作中,我们将进一步探究硅线表面态结构对其物理性能的影响并拓展硅线的应用领域。


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