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Mg_2(Si,Sn)合金的固溶限、点缺陷和热电性能

姜广宇  
【摘要】:Mg2(Si,Sn)基合金热电材料具有成本低廉、环境友好等特点,是一类本领域同行广泛关注的新型绿色热电材料。但相比较目前性能最佳的热电材料而言,这个体系还存在制备困难、固溶限尚未确定、晶格热导率偏高、P型材料的性能太低等问题。本文重点研究了Mg2(Si,Sn)合金的固溶限、点缺陷和热电性能,取得如下主要成果: (一)确定了不同制备方法下Mg2Si1-xXSnx合金材料中的固溶区间。本文采用助熔剂法和钽管封装法制备了Mg2Sii-xSnx(x=0.2,0.4,0.5,0.6,0.8)的合金试样,根据XRD和EPMA分析,确定了MgzSi-Mg2Sn合金材料在不同制备方法下的固溶限。研究发现MgzSi1-xSnx材料中存在Mg空位和间隙Mg等点缺陷,点缺陷Mg空位的存在导致了第二相的产生,并对材料的热电性能有着显著的影响。 (二)在Mg2Si0.4Sn0.6-xSbx体系中提出了点缺陷工程的概念。为了在保持电性能的前提下降低Mg2Si1-xSnx合金材料的晶格热导率,本文首次通过大量掺杂Sb和调节Mg含量,控制Sb掺杂原子、Mg空位和间隙位Mg原子三种点缺陷在合金材料中的协调作用,有效降低了晶格热导率并同时优化了载流子浓度,显著提升了材料的热电性能。研究发现,Mg2Si0.4Sn0.6-xSbx体系中,Mg空位和间隙位Mg原子可以稳定共存,通过调整Sb和Mg含量可以在一定范围内控制Mg空位和间隙位Mg原子浓度。Mg空位是一种有效的声子散射中心,对降低材料声子热导率具有显著作用。通过添加Zn,可以调节材料电子结构、优化材料电学性能。Zn掺杂Mg2Si0.4Sn0.5Sb0.1的ZT值在750K达到1.1以上。 (三)通过受主掺杂和赝三元合金化提高P型Mg2X(X=Si,Ge,Sn)合金的热电性能。研究发现, Ag是一种比B更有效的受主杂质。通过控制材料中间隙Mg原子含量、减少材料的少子浓度,将材料的热电优值提高了35%。对Mg2(Si0.33Ge0.33Sn0.33)和Mg2(Si0.2Ge0.2Sn0.6)两个赝三元合金体系的高温霍尔测试结果表明,两个体系中电子/空穴迁移率的比值相差不大,但是Mg2(Si0.33Ge0.33Sn0.33)的电导率和热导率具有相对优势,更适合作为P型掺杂的基体。Ag掺杂Mg2(Si0.33Ge0.33Sn0.33)的ZT值达到0.4左右,是至今报道的P型Mg2Si基材料热电性能的最高值。


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