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可见光响应石墨烯/铋基半导体复合光催化剂的制备及其性能研究

汪银洲  
【摘要】:能源与环境问题是事关人类社会可持续发展的重大问题,光催化在光解水产氢和污染物光降解方面极具应用前景。常规的Ti02光催化剂面临着禁带宽度与太阳光谱失配和光生载流子容易复合的问题,发展新型的可见光催化剂,并对其进行改性是获得高可见光活性光催化剂的重要方法。BiVO4和BiOI是典型的铋基层状可见光半导体光催化剂,对应的禁带宽度分别为2.4 eV和1.9 eV;石墨烯独特的二维结构和优异的电子传输性能有利于污染物的吸附和光生载流子的高效分离。简单地将光催化剂与石墨烯进行复合难以形成有效界面接触,对光催化活性提升有限;充分、有效的界面形成是提升光生载流子分离效率,抑制其复合的前提条件。为获得具有更高可见光催化活性的复合光催化剂,我们尝试改性处理,一是将BiV04进行表面电荷改性带正电,以静电自组装的方式与石墨烯之间形成更加紧密的界面接触,有效提升光生载流子的迁移、抑制光生电子和空穴的复合,实现光催化活性的提升;二是对石墨烯进行掺氮形成n型导电特性,与本征p型导电的BiOI复合形成p-n异质结构,高效促进光生载流子的分离,提高光催化活性。本文主要的工作如下:1、利用硅烷偶联剂对非晶BiV04进行表面电荷改性处理,将表面电荷改性后的BiVO4与带负电的氧化石墨烯混合后作为水热反应前驱物,采用水热法同时实现BiV04的结晶与氧化石墨烯的还原;在同样的条件下制备纯BiV04样品和未经表面改性而得到的复合光催化剂样品;对所制备的复合光催化剂进行一系列形貌,组分及光催化降解活性的表征,讨论并分析了表面电荷改性使复合光催化剂活性提升的机理。2、以尿素为氮源,采用热解法对石墨烯进行掺氮改性处理;采用溶剂热法将掺氮还原石墨烯与本征p型的BiOI进行复合;对所得的样品进行形貌、结构和光催化降解活性的表征,与纯BiOI和未经掺杂改性的BiOI/rGO光催化剂进行对比,探究了石墨烯掺氮改性处理提高复合光催化剂活性的机理,为构建高可见光活性的石墨烯基复合光催化剂提供了思路。


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