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铁锰氧化物/石墨烯复合材料对水中砷的吸附性能及机理研究

朱瑾  
【摘要】:铁锰氧化物(FeMnOx)对水中的砷具有高效的吸附能力,但是,铁锰氧化物颗粒易团聚、难分离的特点限制了其在实际工程中的应用。本论文采用具有较大比表面积的RGO (Reduced Graphene Oxide,还原氧化石墨烯,也称石墨烯)作为载体,负载铁锰氧化物,制备出新型纳米碳基复合材料FeMnOx/RGO以及淀粉稳定化的FeMnOx/RGO (starch),有效减缓了铁锰氧化物颗粒间的聚集效应,从而提高了铁锰氧化物对砷的吸附效率。通过透射电子显微镜(TEM)、能量色散X射线光谱(EDX)、比表面积测试(BET)、X射线衍射(XRD)、傅里叶转换红外光谱(FTIR)等表征手段,分析FeMnOx/RGO复合材料的形貌结构、化学组成等理化性质,发现FeMnOx/RGO比表面积较大,达到411m2g-1,铁锰氧化物颗粒以无定形的形式很好地分散在石墨烯表面,该结构特征为砷的吸附提供了良好的条件。FeMnOx的负载率对砷的去除效果有较大影响。实验发现(砷初始浓度为7.0mg L-1),当FeMnOx的负载率为45%(FeMnOx与FeMnOx/RGO质量之比)时,其活性吸附材料FeMnOx具有更好的吸附性能,对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附容量分别为47.05 mg As g-1 FeMnOx和49.01 mg As g-1 FeMnOx。采用不同的稳定剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、淀粉(starch)和羧甲基纤维素(CMC)分别稳定化FeMnOx/RGO以吸附水中的砷,结果表明,FeMnOx/RGO (starch)对砷的吸附效果较FeMnOx/RGO有较大的提升,对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附容量分别达到72.46 mg As g-1 FeMnOx和54.71 mg As g-1 FeMnOx。吸附等温线拟合结果表明,Freundulich模型能够较好地描述吸附材料FeMnOx/RGO及FeMnOx/RGO (starch)对As(Ⅲ)的吸附,而Langmuir等温线模型拟合As(Ⅴ)的吸附更优。两种体系对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附过程均符合准二级动力学方程。考察不同阴离子对FeMnOx/RGO及FeMnOx/RGO (starch)除砷效果的影响时发现,SO42-离子浓度的变化对材料除砷效率影响较小,而PO43-对砷的抑制作用最为明显。此外,循环再生实验表明,两种材料都具有较好的分离再生和循环使用性能,为吸附剂的工程应用奠定了良好的基础。通过探究砷溶液的初始pH值对吸附效果的影响发现,砷的吸附过程存在静电吸引作用。FeMnOx/RGO对As(Ⅴ)的吸附有较大的pH依赖性,As(Ⅲ)的去除效率在强碱条件下也会不断下降。而稳定化的FeMnOx/RGO (starch)对As(Ⅲ)的吸附效果受pH影响较小。从Fe:Mn摩尔比例对砷去除效果的影响实验及XPS表征结果中得出,FeMnOx/RGO对砷的吸附还包含氧化还原反应、表面络合等过程。体系中的MnO2可以将部分As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ),铁(Ⅲ)氧化物对As(Ⅴ)的去除具有至关重要的作用,而RGO仅作为分散铁锰氧化物的载体,对水中的砷几乎没有去除效果。通过对比单氧化物负载的材料FeOx/RGO、MnOx/RGO与同步负载的FeMnOx/RGO的除砷性能发现,RGO上同时负载的铁锰氧化物对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的去除具有协同作用。此外,稳定剂淀粉对FeMnOx/RGO吸附体系中FeMnOxi纳米颗粒的稳定化主要是利用空间位阻稳定机制来实现,而CTAB、CMC则是利用电空间稳定机制使铁锰氧化物颗粒更分散。


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