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Si基热电材料的声子散射增强及其机制

徐璟  
【摘要】:热电材料是指可以将热能与电能进行直接相互转换的半导体功能材料。由热电材料做成的热电器件具有体积小、重量轻、无污染、无噪音、安全可靠等优点,具有非常广泛的应用前景。硅基热电材料以其组成元素储量丰富、环境友好和热电性能优异等优点,吸引了国内外科研工作者的大量关注。然而,硅基热电材料较高的晶格热导率限制了其热电性能。本文以半导体Si和Mg2Si1-xSbx作为研究对象,在Si热电材料中,通过降低晶粒尺寸,增强晶界对声子的散射,使晶格热导率显著降低;在Mg2Si热电材料中,制造Mg空位形成点缺陷散射声子,从而降低晶格热导率。获得的主要结论如下:(1)通过球磨工艺结合放电等离子体烧结方法制备晶粒优化的重掺杂N型Si1-xPx。球磨4h后样品中存在大量的纳米晶颗粒,样品平均晶粒尺寸达到~800nm。少量的P掺杂使载流子浓度上升,晶格热导率大幅降低,成分为Si0.94P0.06的样品在室温时热导率为~14Wm-1K-1,相比于单晶Si下降了90%。分析表明,除晶界散射和点缺陷散射外,电声散射对晶格热导率的降低起了极其关键的作用。对于Si0.94P0.06样品,在室温时被电子散射声子占所有被散射声子的-36%。受益于晶格热导率的显著下降,材料的热电优值显著提高。Si0.94P0.06的样品在1125K时zT值达到-0.6,是单晶Si的3倍。本结果证明电声散射在纳米块体Si晶格热导率的降低中起了重要作用。(2)通过B在球磨SiGe合金中的P型掺杂,增加材料载流子浓度,优化材料的电学性能。通过球磨降低材料的晶粒尺寸,增强晶界对声子的散射,降低材料的晶格热导率。另外,B掺杂使点缺陷散射和载流子-声子散射得到增强,材料的晶格热导率进一步降低。在室温时,Si0.8Ge0.2B0.04的晶格热导率为~4Wm-1K-1。由于掺杂后电导率提高,热导率降低,因此热电优值zT得到了提高。在850 K时,Si0.8Ge0.2B0.04的最大热电优值为为0.42,与Si0.8Ge0.2B0.002相比,其优值提高2.5倍。(3)在固相反应温度为1073K,保温时间为24h的条件下得到较纯的Mg2Si1-xSbx系列试样。Sb的掺杂能够显著降低材料的晶格热导率。当Sb的掺杂量较少的时候(x ≤0.1),Sb掺杂引起的点缺陷对声子进行散射,材料的热导率降低。当Sb的含量较高时(x≥0.2),材料中出现大量Mg空位,Mg空位对声子进行散射,使材料的热导率显著降低。x=0.6的样品在室温时晶格热导率为-1.1 Wm-1K-1,相对于x=0.02的样品的~8.1 Wm-1K-1下降了~86%。受益于晶格热导率的显著下降,材料的热电优值显著提高。Mg2Si0.4Sb0.6的样品在750K条件下zT值达到~0.5。


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