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基于聚多巴胺/聚乙烯亚胺共沉积技术的聚合物膜表界面工程

杨皓程  
【摘要】:聚合物膜表界面工程是实现分离膜高性能化与多功能化的重要途径。以多巴胺沉积为代表的贻贝仿生沉积技术是一种新兴且极富潜力的表面工程手段。传统的多巴胺沉积存在时间长、均匀性与稳定性差、亲水化效果不理想等问题,极大限制了该技术在膜表面工程上的应用。本文发展了一种多巴胺/聚乙烯亚胺共沉积改性技术,解决了多巴胺沉积中的诸多问题。在此基础上,该技术被分别用于膜表面可控改性、分离层构建及有机-无机复合膜界面调控三个方面,所制备的分离膜被应用于油水分离、CO2固定、膜蒸馏、纳滤等领域。本文具体研究内容如下:发展了多巴胺/聚乙烯亚胺共沉积改性技术,初步揭示了其沉积机理:多巴胺与聚乙烯亚胺通过迈克尔加成或席夫碱反应形成类似于表面活性剂的复合物,并向气/液或液/固界面迁移、沉积;比较了共沉积法与传统多巴胺沉积在聚丙烯微孔膜表面改性上的差异,表明该技术在沉积速率、均匀性、亲水性、稳定性、重复利用性上具有显著优势;研究了聚乙烯亚胺分子量与溶液组成对沉积行为的影响,确定了最优的聚乙烯亚胺分子量(600 Da)及溶液中多巴胺/聚乙烯亚胺质量比(1:1至2:1)。发展了单面共沉积技术用于制备具有非对称浸润性的Janus平板膜与中空纤维膜,研究了平板膜表面的液滴传递现象;设计了 Janus平板膜鼓泡器并用于CO2的酶法固定,其亲水侧表现出水下超疏气性,有利于降低气泡脱离尺寸,疏水侧有助于气体进入膜孔,降低操作能耗;将Janus中空纤维膜用于直接接触式膜蒸馏,其不对称结构在降低传质阻力的同时保证了传热阻力,使膜蒸馏性能显著提升。发现并研究了多巴胺/聚乙烯亚胺溶液的界面成膜行为,表征了薄膜两侧在物理化学性质上的不对称性;发展了气/液界面辅助薄层复合膜制备技术,制备了厚度约60nm的荷正电纳滤膜,研究了制备条件对复合膜结构与性能的影响。完善了仿生矿化膜构建模型,以聚多巴胺/聚乙烯亚胺涂层为中间层,利用仿生矿化过程制备了 Si02与ZrO2水合物矿化膜,探索了制备条件对膜结构的影响,表征了膜的超亲水/水下超疏油性,其被用于水包油乳液的分离,表现出优异的分离性能及抗污染能力;ZrO2水合物涂层可增强膜的结构刚性,从而提高其抗卷曲性与热稳定性。


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