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纳米钯合金催化剂的设计、制备及其在Suzuki偶联反应中的应用研究

韩冬旭  
【摘要】:Suzuki偶联反应是不饱和有机硼试剂与芳基卤化物等进行的交叉偶联反应。由于其具有反应条件温和、转化率和选择性高、反应物毒性低等诸多优点,被广泛应用于药物、天然产物、生物活性分子、复杂配体和功能材料等合成中。Suzuki偶联反应体系研究的核心在于新型催化剂创制。然而常用的均相配体钯催化剂存在很多缺点,如成本高、毒性大和污染严重、分离过程繁琐和难以回收等。随着纳米材料研究的兴起,非均相催化剂被期待解决上述问题。本论文利用钯合金(钯镍、钯金和钯/MIL-1O0(Fe))的双金属协同作用,制备出可在温和条件下应用于Suzuki偶联反应的高活性、易分离、良好稳定性和循环使用性的催化剂。研究结果不仅有效扩充了 Suzuki偶联反应体系,而且有望为进一步利用纳米材料催化有机转化提供参考。本论文的主要研究内容如下:1.Pd-Ni/TiO_2催化材料的制备及其在Suzuki偶联反应中的应用研究通过一步还原法将Pd-Ni纳米合金负载到纳米级TiO_2表面制备Pd-Ni/TiO_2固体催化材料,利用ICP-OES、XRD、TEM和XPS等分析手段表征了其组成和结构,并研究了其对Suzuki偶联反应的催化性能。研究结果表明钯镍双金属的协同效应可有效改善催化剂活性,Pd-Ni/TiO_2还具有优异的稳定性、循环使用性能和广泛的底物适用范围。2.Pd-Au/TiO_2催化材料的制备及其在可见光下催化Suzuki偶联反应的性能研究首次研究并报道了 Pd-Au/TiO_2在可见光下催化Suzuki偶联反应。通过一步还原法制备了可见光响应的Pd-Au/TiO_2催化材料,利用XRD、TEM、XPS、UV-visDRS和PL等分析手段表征了其组成、结构和光响应性能。实验表明,此催化剂使用条件温和、稳定性和循环使用性能优异,且其催化的Suzuki偶联反应具有较广泛的底物适应性。通过电子-空穴淬灭实验和XPS分析研究了催化机理,结果表明,Pd-Au/TiO_2各组分在可见光下的协同效应促进了底物活化。Au可以通过其局域表面等离子共振(LSPR)增加Pd的外层电子密度,促进底物卤代芳烃的氧化加成。同时,Ti02光生电子的分离使光生空穴富集、扩散并活化芳基硼酸以促进金属转移步骤,最终通过还原消除产生联苯类产物。3.Pd/MIL-100(Fe)催化材料的制备及其在可见光下催化Suzuki偶联反应的性能研究MIL-100(Fe)被报道具有优异的可见光响应和光催化活性,而且有较好的水稳定性和化学稳定性,是一种优良的催化剂载体。本文设计合成Pd/MIL-100(Fe),通过XRD、TEM、XPS、UV-visDRS和PL表征确认了其组成、结构和光响应性能,并将其用于可见光下催化Suzuki偶联反应。实验表明,此催化剂使用条件温和,MIL-100(Fe)可以有效利用可见光,提高催化剂在可见光下的活性。同时通过循环使用实验和TEM、XPS表征研究了其稳定性和循环使用性能。


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