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基于生物质油中酚类化合物加氢脱氧的Zn基催化剂研究

陈辰  
【摘要】:生物质作为唯一的含碳可再生能源,其化学转化和能源化利用一直受到各国研究者的重视和关注。生物质经快速热解可直接得到生物油,其中木质素类生物质热解得到的生物油中主要是苯酚类、苯醚类、愈创木酚类、紫丁香醇类等组成的芳香类含氧化合物,其总含量约占含氧有机化合物的30-50%左右。通过催化加氢脱氧将其转化芳烃和环己烷等,不但是生物油转化为烃类液体燃料的有效方法,更可为轻质芳烃和环烷烃的制备开辟一条以含碳可再生资源为原料的新途径。本论文以愈创木酚(邻甲氧基苯酚)为生物油中酚类化合物的模型化合物,采用固定床流动态反应工艺,首次开展了锌基催化剂上生物质油中酚类化合物的加氢脱氧研究,获得了如下的主要研究结果:1.SiO2、Al2O3和HZSM-5、Re-HY、HBeta分子筛负载单组分Zn催化剂的研究表明,催化剂的表面酸性和高分散Zn物种的存在形式是影响其加氢脱氧(HDO)活性和产物选择性的主要因素,并且愈创木酚加氢脱氧转化为环己烷、BTX(苯、甲苯、二甲苯)等完全脱氧产物的活性与催化剂的总酸量、酸中心强度呈一定程度上相关性,也与分子筛表面Zn物种以ZnOH+形式存在所占的比例呈正相关。2.以Mo、Co、Mn、Ce、V等为添加组分,通过对HZSM-5负载双组分Zn基催化剂的研究,发现Mo或Co的添加明显地提高了 Zn/HZSM-5催化剂的HDO活性,并且Mo组分的添加可大大提高催化剂对芳香烃的选择性以及催化剂的稳定性,Co组分的添加可提高催化剂对环己烷的选择性,进一步揭示了催化剂的酸量、酸中心强度和Zn物种存在状态与催化剂HDO活性的关系。3.通过对不同Zn/Mo比的ZnMo/HZSM-5催化剂研究,首次开发了具有高HDO活性和稳定性的ZnMo/HZSM-5催化剂,在400℃、1.0MPa氢气压力和0.5 h-1的反应条件下,其对愈创木酚的转化率可达98%,转化产物基本为苯、甲苯和二甲苯,并能在反应过程中保持稳定。


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